新型铱金属配合物磷光材料的合成、表征及光物理性能研究

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为了调制铱金属配合物的发光颜色,本文以2-苯基吡啶为第一配体,通过选择第二配体合成了一系列的新型磷光发光材料。本文合成了两组七种有机铱金属配合物,研究了它们的光物理性能、热稳定性,并对其化学结构与性能之间关系进行了初步的探讨。1、合成配体2-(2′-羟基苯基)苯并噻唑(BTZ)及其衍生物2-(3′-甲基-2′-羟基苯基)苯并噻唑(3MBTZ)、2-(4′-甲基-2′-羟基苯基)苯并噻唑(4MBTZ)、2-(4′-三氟甲基-2′-羟基苯基)苯并噻唑(4FBTZ),通过改变反应温度和时间,提高了配体的产率;以上述合成的化合物为第二配体,以2-苯基吡啶为第一配体进行化合反应,合成了一组铱金属配合物(ppy2Ir (LX)(LX= BTZ、3MBTZ、4MBTZ、4FBTZ),反应过程采用了分段加热法,提高了铱金属配合物的产率。通过1HNMR和红外吸收光谱对其结构进行了表征。2、采用传统的方法合成了一组以水杨酸(Sal)及其衍生物4-甲基水杨酸(Msal)、4-三氟甲基水杨酸(Fsal)为第二配体,2-苯基吡啶为第一配体的铱金属配合物,(ppy)2Ir(LX)(LX= Sal、MSal、FSal)。通过1HNMR和红外吸收光谱对其结构进行了表征。3、经过紫外吸收光谱测试,发现(ppy)2Ir(LX)(LX= Sal、MSal、FSal)在450nm及484nm附近处出现较强的吸收峰;(ppy)2Ir(LX)(LX= BTZ、3MBTZ、4MBTZ、4FBTZ)在411nm、453nm附近出现较强的吸收峰;这些吸收峰说明金属铱离子与配体间有较强的自旋轨道耦合作用。经过荧光发射光谱测试,这两组化合物的光致发射峰波长范围是510nm-606nm,实现了绿光、黄绿光、黄光、红光的发射;结合荧光激发光谱,选择合适的标准物质,对两组铱金属配合物的磷光量子效率进行了计算,Sal类铱金属配合物的磷光量子效率为0.29-0.37,BTZ类铱金属配合物的磷光量子效率为0.255 -0.324。4、通过热重测试,表明这两组化合物的热分解温度T10%在306℃-358℃之间,特别是(ppy)2Ir(LX)(LX= BTZ、3MBTZ、4MBTZ、4FBTZ),它的热分解温度均大于330℃。并发现配体经过烷基修饰后,热分解温度T10%会有一些下降,但总的来说这是两组热稳定性良好的磷光材料。5、通过密度泛函理论(DFT)模拟计算,结合铱金属配合物的吸收、发射和激发光谱,发现不同位置相同取代基团及同一位置不同取代基团都会影响其发光性能。无论是Sal类还是BTZ类铱金属配合物,甲基取代都使HOMO、LUMO能级升高,三氟甲基取代使HOMO、LUMO能级降低。对于BTZ类铱金属配合物,当BTZ上3和4位的-H分别被-CH3后,4位上-CH3对分子轨道的影响大于3位上-CH3对分子轨道的影响。通过模拟计算得到的这两类铱金属配合物的带隙变化趋势与实验测得发射峰波长的变化趋势相一致。
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