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随着科技的进步,工业的快速发展,环境污染问题日益受到重视。一氧化碳作为主要的空气污染物,主要来自于汽车尾气的排放和其他石化燃料的不完全燃烧。寻找低廉、高效的催化剂,低温消除一氧化碳已成为当前的一项迫切任务。近年来,具有独特性质的纳米材料在催化领域得到了广泛研究,并呈现出广阔的应用前景。虽然取得了一定的进展,但还有很多问题需要解决,如开发新型高效的催化剂;研究催化剂的制备条件、结构组成、载体种类以及金与载体的相互作用对催化性能的影响;探讨反应机理等方面的工作仍需进一步深入。
本研究制备出一系列Au掺杂的TiO2纳米管及Au@TiO2核壳纳米材料催化剂。采用TG-DTA、HRTEM、XRD、XPS等现代表征手段对催化剂进行了表征,利用微反-色谱装置评价了其催化CO氧化的性能。考察了制备方法、制备条件、催化剂的焙烧温度以及金的掺杂量对催化剂催化性能的影响;探讨了反应机理及其性质规律。主要研究内容如下:
1、采用溶胶-凝胶法和水热法相结合的方法,两步合成了不同掺杂量的Au/TiO2NTs。研究了不同Au掺杂量的Au/TiO2NTs纳米材料对催化CO氧化活性的影响。结果表明,纳米管是开口、中空的,直径均匀,在10nm左右。Au/TiO2NTs催化CO氧化性能研究结果表明:Au掺杂量为5wt.%的Au/TiO2NTs催化活性最高。
2、以HAuCl4·4H2O和Ti(OC4H9)4为原料,采用不同还原剂,一步合成制备不同粒径、分散性良好的Au@TiO2核-壳纳米材料。研究表明,Au@TiO2经80℃干燥后,TiO2为非晶态,300℃焙烧后转化为锐钛矿相,700℃焙烧后出现金红石相。XPS分析催化剂材料中的金以金属态Au0的形态存在,Au和TiO2之间具有强烈的相互作用。该纳米材料在CO催化氧化研究中表现出良好的催化活性,其中当还原剂的量是氯金酸的量的四倍、300℃焙烧得到的样品的催化活性最好。