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兽药抗生素的大量滥用和不规范排放,使其通过粪便等多种途径进入环境,对生态系统和人类健康造成严重威胁。从源头处理含抗生素废水是解决环境介质中抗生素残留问题的重要途径之一。其中高级氧化工艺(Advanced oxidation process,AOP)因高效、无二次污染等优点被广泛应用于抗生素废水处理。辉光放电等离子体(Glow discharge plasma,GDP)技术和光催化技术由于操作便捷、装置简单、处理能力强等优点从众多AOPs中脱颖而出。然而,GDP的能量利用效率较低,光催化中催化剂存在光吸收范围窄、电子空穴易复合等问题。黄铁矿(FeS2)具有带隙窄(0.95 e V)、光响应范围广、价格低廉和分布广泛等优势,可以弥补GDP和光催化技术存在的缺陷。因此,研究采用FeS2协同GDP和光催化降解使用量大、难降解的大分子兽药抗生素泰乐菌素(Tylosin,TYL)。在对比分析FeS2协同两种技术对TYL降解效果,降解机制和降解产物的基础上针对FeS2重复使用效果差、回收难等问题,制备三维rGOA-FeS2复合材料,考察了rGOA-FeS2光催化降解TYL的效果、重复使用情况和回收性能,讨论了复合材料光催化降解TYL的降解机制和降解产物。研究结果如下:(1)GDP/FeS2降解TYL结果表明,TYL降解效果随着电压升高而增加,而初始p H值对GDP/FeS2降解TYL效果影响不大;GDP体系对TYL降解率为27.3%,矿化率为3.6%;加入FeS2后GDP对TYL的降解率和矿化率达到了56.3%和17.7%,分别提高了29%,13.4%。添加FeS2之后,TYL降解溶液中氨氮及硝酸盐氮含量显著增加,是GDP/FeS2矿化TYL的表现。活性物种捕捉实验和降解产物测试结果表明·OH、·O2-、h+和e-均在降解过程中发挥作用,其中起主要作用的是e-。这些具有活性的氧化物种作用于泰乐菌素,经过C-C、C-N、C-O键的断裂形成小分子有机物,并最终矿化成CO2和H2O。(2)FeS2光降解TYL体系中,初始浓度为10 mg/L的TYL在降解30 min后去除率达到了99.43%,矿化率为13.69%。氨氮和硝酸盐氮测试结果及矿化结果共同表明原矿FeS2加入促进了TYL的矿化。活性物种捕捉实验显示·O2-、·OH、h+和e-在降解TYL过程中贡献相差不大。和GDP/FeS2降解体系相比,黄铁矿光催化降解TYL效率提高了43.1%,矿化率下降了4.1%,降解中间产物较少。TYL的降解路径和GDP体系相差不大。通过对FeS2在光催化体系与GDP体系对TYL的降解效果与机制、稳定性和安全性的对比,结果显示FeS2光催化技术更适合降解TYL。(3)采用原位水热法成功制备了三维rGOA-FeS2复合材料。SEM、XRD、FT-IR,XPS和Raman表征结果表明,复合材料FeS2的晶型保持不变,石墨烯和FeS2之间以Fe-O-C键结合形成了稳定的三维网状结构。复合材料的机械性能和弹性较好。光催化降解实验和稳定性实验结果表明rGOA-FeS2具有良好的光催化性能和优秀的回收性能:TYL在120 min时去除率达到了92.4%,相比合成FeS2(76.1%)提高了16.3%。5次循环后,TYL的降解率仍保持在85%左右。rGOA-FeS2形成的Fe-O-C键、π-π键和三维结构有利于电子的快速转移,促进光生电子和空穴的有效分离,有效提升了rGOA-FeS2的光催化性能。UV-vis DRS测试结果显示rGOA-FeS2具有更窄的带隙(1.08 e V),TRPL和PL测试结果表明rGOA-FeS2能促进光生电子和空穴得的分离,并延长光生载流子寿命。rGOA-FeS2导带(CB)和价带(VB)能级均正向偏移,影响了活性氧化物种的产生。EPR结果表明e-、·O2-、h+、·OH和·SO4-均在rGOA-FeS2光降解体系中发生了作用。活性物种捕捉实验表明·O2-是主要的活性物种,这些具有活性的氧化物种将TYL降解为小分子有机物质,最终矿物为CO2和H2O。本研究结果有望为等离子体能量利用效率低与光催化技术中传统半导体材料带隙宽、光吸收系数低等问题提供一种可能的解决方案。通过对比两种技术的降解效果、机制和降解途径,为FeS2协同高级氧化技术降解水体中抗生素的实际应用提供参考依据。针对FeS2回收再利用难的问题,提供改善其回收性和光催化性能的方法,进一步丰富了FeS2光催化降解抗生素废水的理论基础。