【摘 要】
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随着生物质发酵制备生物乙醇技术的快速发展,以生物乙醇为平台化合物生产高附加值化学品的研究受到广泛的关注。其中,利用生物乙醇选择性催化氧化制备乙醛有着十分广阔的应用前景。氧化锰八面体分子筛(OMS-2)在催化氧化领域所表现的优越性能引起了我们的关注。而据我们所知,目前鲜有关于氧化锰八面体分子筛(OMS-2)及其负载金纳米催化剂在乙醇气相选择性氧化反应中的报道。本论文通过简单的“一锅法”将各种非变价金
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随着生物质发酵制备生物乙醇技术的快速发展,以生物乙醇为平台化合物生产高附加值化学品的研究受到广泛的关注。其中,利用生物乙醇选择性催化氧化制备乙醛有着十分广阔的应用前景。氧化锰八面体分子筛（OMS-2）在催化氧化领域所表现的优越性能引起了我们的关注。而据我们所知,目前鲜有关于氧化锰八面体分子筛（OMS-2）及其负载金纳米催化剂在乙醇气相选择性氧化反应中的报道。本论文通过简单的“一锅法”将各种非变价金属离子掺杂到氧化锰八面体分子筛（OMS-2）的孔道中制备了一系列M-OMS-2催化剂,其后还利用“尿素沉积法”将金纳米负载于M-OMS-2载体表面制备Au-M-OMS-2催化剂,用于乙醇气相选择性氧化至乙醛,主要研究了催化剂的酸碱性和氧化还原性对活性的影响以及O2和乙醇在催化剂表面的活化机制。研究发现,M-OMS-2催化剂的活性与表面碱度成正比。Na-OMS-2在200℃下表现出最高的催化活性,高于先前报道的Fe-OMS-2和Ag-OMS-2催化剂。Na+掺杂的催化剂高活性表现与表面氧空位的增强,碱性和还原性有关,这也导致更好的催化稳定性。动力学研究表明,乙醇O-H和α-C-H键的断裂是乙醇选择性氧化成乙醛的关键步骤,而后者是限速步骤。O2可以在Mn2+/Mn3+物种的氧空位处被活化以形成超氧物种和晶格氧物种,而超氧物种和晶格氧物种是乙醇活化速控步骤的双活性点。“尿素沉积法”可以很好地将金纳米负载于M-OMS-2纳米棒上。由于金属-载体的相互作用,负载金纳米明显地提高了M-OMS-2催化剂的还原性,Au-M-OMS-2催化剂的乙醇转化率均明显高于对应的载体M-OMS-2。并且,所有负载金纳米催化剂的活性比较接近。
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