硅酸亚铁锂正极材料的合成及性能研究

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聚阴离子结构的Li2FeSiO4具有资源丰富、环境友好、价格低廉、和安全性能高等优点,单锂离子嵌脱时的理论容量为166mA.h.g-1若能实现2个锂的嵌脱,理论容量则能达到332mA.h.g-1,因而被认为是具有发展潜力的正极材料之一。但是较低的锂离子扩散速率及较低的电导率,导致它的电化学性能很差,限制了其商用进程,故需要通过有效缩短锂离子的扩散路径或提高材料电子电导率等方式改善其电池性能。目前人们通过碳表面包覆、合成纳米粒子和金属掺杂等方法来改善其电化学性能。本论文主要从以几方面展开:采用传统的水溶性高温固相法合成硅酸亚铁锂正极材料,通过热重--差热分析(TG--DTA)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等手段,对通过不同的煅烧温度(750℃、800℃、850℃)10h合成的材料性能的比较,确定最佳的锻烧温度为800℃时间为10h,在最佳条件下合成的材料组装电池进行测定。由于材料的颗粒较大、分布不均,在0.1C倍率下充放电,比容量很低为65mA.h.g-1,充放电平台不明显,电荷转移电阻为400Ω。通过前驱体包碳的方法对高温固相法进行改进,采用葡萄糖作为碳源,我们分别合成含碳量为5%、10%、15%的Li2FeSiO4/C材料。与未掺碳的纯样相比,掺碳合成的材料晶粒尺寸减小,电池的充放电比容量明显提高,平台明显。我们通过不同的表征手段,表明含碳量为10%Li2FeSiO4/C材料性能最好,材料颗粒大小均匀,电池循环性能较好,充放电平台明显,经过20充次放电后,放电比容量为105mA.h.g-1,电荷转移电阻相对Li2FeSiO4/C 减小为 340Ω。采用柠檬酸辅助的溶胶凝胶合成Li2FeSiO4/C正极材料,通过TG--DTA、XRD、SEM,电池充放电测试,通过不同的煅烧温度(650℃、700℃、750℃)10h合成的材料性能的比较,确定为700℃锻烧10h合成的材料的性能最好,颗粒达到纳米级。电池循环性能好,容量衰减低,电池充放电平台明显,经过20次充放电循环后,放电比容量稳定在145mA.h.g-1,表现出良好的电化学性能。在柠檬酸辅助的溶胶凝胶合成Li2FeSiO4/C的实验基础上,我们研究合成了 Si位3%Cr掺杂合成Li2FeSi0.97Cr0.03O4/C正极材料,对其进行材料结构和电化学性能测试评价,研究3%Cr硅位掺杂对于Li2FeSi04的性能影响。从合成的Li2FeSiO4纯样和掺Cr的Li2FeSi0.97Cr0.03O4的XRD谱图上看,掺Cr之前与掺Cr之后的衍射峰差别不大,说明Cr已经进入晶体内部,并使晶体稳定。通过电池循环性能的比较,掺杂后的样品经过20次循环后,放电比容量为150mA.h.g-1,倍率循环性能较好。Si位3%Cr掺杂相对于Li2FeSiO4/C容量的有所提高,同时降低了材料的电荷转移电阻,对材料导电性有所提高。
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