新型金属硼酸盐的合成、结构及性能研究

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硼酸盐化合物结构类型丰富,在激光材料、非线性光学、矿物学等方面具有重要的应用,使得硼酸盐体系的合成一直受到广大晶体研究学者的关注。本文利用温和的水(溶剂)热合成方法,得到了六个主族金属硼酸盐化合物,其中包括四个碱金属硼酸盐和两个硼酸铅化合物。通过X-射线单晶衍射仪对晶体的结构进行了测定分析,用X-射线粉末衍射仪、红外光谱仪、紫外-可见-漫反射光谱仪、热分析仪对化合物的性能进行表征。本文工作如下:第一章为文献综述,简单介绍了硼酸盐化合物的结构特征及潜在应用价值,特别是非心结构硼酸盐的深紫外二阶非线性光学性质及应用,并对复合碱金属硼酸盐晶体材料和主族金属硼酸铅晶体材料的研究进展进行了详细的概述。第二章为本文所采用的实验试剂和实验仪器。第三章介绍在水热或溶剂热条件下,以碱金属Li+、Rb+和Cs+作为抗衡离子,合成了四例结构新颖的碱金属硼酸盐体系的化合物:Li2CsB7O10(OH)4(1)、LiCsB5O9(OH)·H2O(2)、LiRbB5O9(OH)·H2O(3)Rb2B6O9(OH)2(4)。化合物1-3是复合碱金属硼酸盐。化合物1具有较大的14-元环的二维B-O层状结构,Li+离子和Cs+离子填充在孔道中,紫外吸收截止波长低于190 nm,非线性效应为2.5倍KDP,能够实现相位匹配,表明该晶体是一种潜在的深紫外非线性光学晶体。化合物2与化合物3是具有相同结构,[B10O18(OH)2]簇作为次级结构单元进一步连接形成二维B-O层状结构,Li+离子,Cs+离子和水分子填充在的孔道中,紫外吸收截止波长低于190 nm,表明这类材料是一种潜在的深紫外光学材料。化合物4具有8-元环的一维B-O链状结构,Rb+填充在链与链之间。以上四个化合物中Li+离子、Rb+离子和Cs+离子都是填充在结构的通道中,起到平衡骨架电荷的作用。第四章介绍在溶剂热条件下,合成的两例结构新颖的主族金属硼酸铅:CsPb4B10O17(OH)5·H2O(5)和RbPb4B10O17(OH)5·H2O(6)。化合物5与化合物6是具有相同结构,空间群是Pbca,为正交晶系,单胞参数为a = 12.1554(6)A,b =12.8324(6)A,c = 25.7006(13)A,V= 4008.9(3)A3,Z = 4。化合物5是一例三维结构的硼酸铅,B原子与O原子相连形成[B10O20(OH)4]簇,阳离子Pb2+与O原子相连形成[Pb4O3(OH)]簇,[B10O2O(OH)4]簇和[Pb4O3(OH)]簇通过共边的连接方式形成三维网络结构,Cs+离子和游离水分子填充在空隙中。这些硼酸盐材料的合成不仅丰富硼酸盐的种类,而且对深紫外二阶非线性硼酸盐功能材料的研究具有重要的价值。
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