【摘 要】
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微塑料长期在环境中存在且难以降解,是环境污染中亟需解决的问题,而且其作为载体对水中污染物具有富集和迁移的作用,从而形成复合污染效应。环境中微塑料老化后,其表面形貌、表面官能团、亲/疏水性、结晶度等物化特征会发生变化,进而影响其与水中污染物的吸附/解吸行为。然而,现有的研究主要集中在不可生物降解微塑料与污染物的吸附行为研究,而忽略了可生物降解微塑料与污染物共存时的生态毒理和环境风险。因此,本文选取典
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微塑料长期在环境中存在且难以降解,是环境污染中亟需解决的问题,而且其作为载体对水中污染物具有富集和迁移的作用,从而形成复合污染效应。环境中微塑料老化后,其表面形貌、表面官能团、亲/疏水性、结晶度等物化特征会发生变化,进而影响其与水中污染物的吸附/解吸行为。然而,现有的研究主要集中在不可生物降解微塑料与污染物的吸附行为研究,而忽略了可生物降解微塑料与污染物共存时的生态毒理和环境风险。因此,本文选取典型可生物降解微塑料聚乳酸（PLA）,开展PLA老化行为及其与典型药物及个人护理品（PPCPs）之间的吸附/解吸行为研究,针对PLA微塑料的老化方式及特征,深入研究了老化PLA与PPCPs吸附行为及其机理,本文主要研究内容和结论如下:（1）选取典型抗生素盐酸环丙沙星（CIP）为目标污染物,采用254 nm波长的紫外灯对PLA微塑料进行24 h持续照射和（16+8）h昼夜冷热交替照射,探究不同暴露方式紫外老化对聚乳酸微塑料的物化特性改变及其对盐酸环丙沙星的吸附/解吸行为差异。研究结果表明:微塑料经紫外光照射后均出现酯键和羟基的衰减,并破碎为更小的粒径,出现明显黄变情况,表面疏水性升高、结晶度上升、羰基指数下降、表面负电荷增加。小粒径PLA（45μm）比大粒径PLA（550μm）对CIP的吸附/解吸容量均更高,表明PLA裂解、老化后具有更高的环境风险。等温吸附实验结果表明,由于粒径的减小,老化PLA整体呈现出比原始PLA更高的吸附性能;模拟昼夜交替温度变化的老化PLA比24 h持续老化PLA的老化效果更明显,且对CIP的吸附和解吸作用均更高,这说明温度变化是影响PLA老化特征和对CIP吸附/解吸的重要因素。原始PLA微塑料对CIP的吸附是单层化学吸附,而老化后PLA微塑料对CIP是以化学吸附为主导,存在物理吸附的多层吸附过程。解吸实验表明,CIP在PLA上的解吸存在明显的解吸迟滞现象,说明PLA对CIP的解吸不可逆;两种老化PLA对CIP的解吸程度均比原始PLA更高,表明老化后PLA对CIP具有更高的迁移能力。（2）选取环境类激素双酚A（BPA）为目标污染物,采用254 nm波长和340 nm波长的紫外灯对PLA微塑料24 h持续照射,进行实验室加速老化和模拟自然界正午阳光直射老化,探究不同波长紫外老化对聚乳酸微塑料的物化特性改变及其对双酚A的吸附/解吸行为差异。研究结果表明,UV-254 nm老化后PLA微塑料出现酯键和羟基的衰减,粒径变小,有明显黄变现象,表面疏水性升高、结晶度上升、羰基指数下降、表面负电荷增加;相比之下,UV-340 nm老化后PLA微塑料则没有出现颜色变化,只有少部分裂解为更小粒径的微塑料,亲水性与原始PLA一致。因具有更大的比表面积和更多的吸附位点,小粒径PLA（45μm）比大粒径PLA（550μm）对BPA的吸附/解吸容量同样更高。吸附实验表明三种PLA对BPA的吸附主要为化学吸附。UV-340 nm老化PLA对BPA的吸附容量比原始PLA稍高,归因于粒径的减小;UV-254 nm老化后PLA对BPA的吸附容量比原始PLA有明显的下降,其原因与老化PLA结晶度的升高有关,结晶度更高,对疏水性污染物BPA的吸附量也随之减少。解吸实验表明,BPA容易从PLA微塑料上解吸到液相中,解吸过程不可逆,存在明显的解吸迟滞现象;两种老化PLA对BPA的解吸程度均比原始PLA更高,表明老化后PLA对BPA具有更高的迁移能力;同时BPA的滞后系数（HI值）比CIP更小,表明BPA比CIP更易从PLA上解吸下来;BPA在模拟肠道液中的解吸率比超纯水中更高,表明PLA在生物体内具有更高的生态毒理风险。
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