孔道结构复合材料制备及光催化降解SMZ机理研究

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本论文基于POM/TiO2、TiO2复合催化材料优点,采用溶胶-凝胶结合程序升温溶剂热法制备了高效双孔道结构H3PW12040/Ag-Ti02的复合材料。通过X-射线粉末衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(Uv-vis/DRS)、氮气吸附-脱附和透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)等表征方法对复合材料的组成、结构和吸光性能进行表征。并在PLS-SXE300/300UV氙灯照射下,以磺胺甲恶唑(SMZ)作为模型污染物考察复合催化剂在模拟太阳光条件下的光催化活性,确定最佳反应条件,同时对磺胺甲恶唑(SMZ)光降解机理进行探讨。研究表明:1.复合材料H3PW12O40/Ag-TiO2具有锐钛矿相结构,复合材料中H3PW12O40均匀的分散在Ti02晶格中,而Ag颗粒以单质Ago形式均匀分散在Ti02表面,H3PW12O40/Ag-TiO2-0.7复合材料的尺寸在10nm左右。复合材料不仅在200-380nm处有吸收峰,而且在400-600nm之间有较强的吸收峰;复合材料具有微孔-介孔双孔道结构,H3PW12O40/Ag-TiO2-0.7和H3PW12O40/Ag-TiO2-1.6的微孔孔径分别为:0.44nm、0.43nm,介孔孔径分别为:3.8nm和4.4nm,BET比表面积为:159.7m2/g,172.8m2/g。在PLS-SXE300/300UV氙灯照射下,复合材料H3PW12O40/Ag-TiO2-0.7光催化降解SMZ的活性最高。2.复合材料H3PW12040/Ag-TiO2光降解SMZ的最佳反应条件为:最佳Ag负载量为0.7wt%,催化剂用量为2.0g/L,pH值8.7,初始质量浓度20mg/L,此实验条件下,反应进行到120min时,复合材料对SMZ的光催化降解率达到了99.9%。3.根据SMZ光降解中间产物,推测出可能有三种路径:活性OH·自由基分别进攻SMZ分子中的S-N键和N-C键、苯环双键和五元环上的4C,其最终被完全矿化为Co2、H20和无机离子SO42-、NO3-、NH4+。
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