【摘 要】
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随着社会经济的飞速发展,大气污染问题正在变得越来越严峻,这严重影响了人类的生存和健康,同时也限制着经济和社会的进步。因此,寻找解决有机污染物治理的新的有效途径,是提高人民生活水平和生活质量,促进社会可持续发展的迫切需要。论文以氧化石墨烯(GO)为基底材料通过负载TiO_2,自制了一系列复合光催化剂。以苯为VOCs典型污染物,在不同条件下,系统研究复合光催化剂在动态实验条件下的光催化性能。本文以天然
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随着社会经济的飞速发展,大气污染问题正在变得越来越严峻,这严重影响了人类的生存和健康,同时也限制着经济和社会的进步。因此,寻找解决有机污染物治理的新的有效途径,是提高人民生活水平和生活质量,促进社会可持续发展的迫切需要。论文以氧化石墨烯(GO)为基底材料通过负载TiO2,自制了一系列复合光催化剂。以苯为VOCs典型污染物,在不同条件下,系统研究复合光催化剂在动态实验条件下的光催化性能。本文以天然鳞片石墨为原料制备了氧化石墨烯(GO)基底材料,分别以钛酸丁酯、商用二氧化钛(P25)为钛源,采用水热法将TiO2负载在氧化石墨烯(GO)上,制备一系列纳米GO-TiO2复合光催化剂,分别研究了不同钛源、氧化石墨烯掺杂量、煅烧温度对材料合成过程工艺条件进行优化,确定了最佳复合光催化剂的合成工艺条件,并以此复合光催化剂进行了光催化实验,分别考察了初始浓度、停留时间、光照强度、催化剂的量、催化剂的使用寿命对苯降解性能的影响;通过TEM、XRD、SEM、FT-IR、BET表征手段对复合光催化剂进行分析与讨论,通过GC-MS对苯光催化后产生的尾气成份进行了分析鉴定。主要结论如下:(1)SEM和TEM表明:GO具有清晰可见的巨大平面且为很薄的片层结构,GO掺杂量的增加会对复合光催化剂的形貌产生较大的影响,导致复合光催化剂中TiO2的团聚现象愈发明显;XRD表明:GO的加入不会改变TiO2的晶体结构,以钛酸丁酯为钛源制备的复合光催化剂在煅烧温度在450℃-550℃情况下表现为纯的锐钛矿相且晶型随着温度的升高逐渐稳定,当煅烧温度升高到600℃时晶体结构向金红石相发生转变,在水热法制备的过程中GO被还原成了还原氧化石墨烯;FT-IR表明:GO与TiO2二者的结合方式为化学键的结合,复合光催化剂表面含有丰富的含氧基团;BET表明:GO具有较大的比表面积且与纯的TiO2相比GO-TiO2复合光催化剂具有更大的比表面积。(2)254nm的单纯紫外光对苯的有一定的降解效果,空塔实验表明:苯的降解率随着初始浓度的升高而降低,紫外光强和停留时间对苯的降解效果影响较大,随着紫外光强的增大而显著增加,反应装置中气体停留时间越长,苯的降解效率越好。在空气做载气,苯的初始浓度为103mg/m3左右,控制气体停留时间接近50s,光源采用功率为48W的主波长254nm紫外杀菌灯,在光照4h后苯的降解率最大为52.64%。(3)TiO2与GO之间存在吸附-催化协同作用。当GO的掺杂量为1%时,选用钛酸丁酯为钛源,煅烧温度在550℃的工艺条件下制备出的1%GO-TiO2-550复合光催化剂对苯的降解率达59.66%,相比于以P25为钛源,1%GO-P25提高了6.31%,且是单纯商用P25的1.97倍。(4)催化剂固载的最佳预处理方式为刮涂法在110℃下烘干,其光催化活性最好固载流失率也较小;制备的最佳1%GO-TiO2-550复合光催化剂进行光催化实验,实验表明:在苯的初始浓度为103mg/m3左右,控制气体停留时间接近50s,光源采用功率为48W的主波长254nm紫外杀菌灯,空气做载气下,苯在光照时间1h的平均降解率达84.96%,相比于空塔实验提升了约32.32%。(5)复合光催化剂下苯的尾气成份主要有:乙酸、丙酮、乙二炔、3,4-二甲基-2-戊烯、2-乙基-1-乙烯、甲苯、苯甲醛、2-甲基-1,4-二氧六环、邻苯二甲酸二丁酯,相比于空塔尾气情况副产物多了3,4-二甲基-2-戊烯、2-甲基-1,4-二氧六环、2-乙基-1-乙烯这几种成份;同时在该催化剂下也有较好的矿化效果,矿化率为73.01%,相对比于空塔实验的矿化率提高了约41.72%。
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