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目前正渗透(FO)技术广泛使用的薄皮层复合膜因受结构与材质的限制难以兼具高渗透性和高截盐率,由此引发的汲取溶质返混,水通量下降,膜污染加剧等现象限制FO进一步规模化应用,成为亟待解决的关键问题。新兴二维材料—单层多孔石墨烯(PG)因具有可调控的纳米/亚纳米级孔结构,作为超薄、坚韧且兼具优异的渗透及分离性能的高效滤膜前景广阔,为解决FO关键问题提供了可能途径。然而目前PG渗透分离性能研究多为理论模拟结果,实际应用研究十分有限。因此为解决FO汲取溶质返混问题,考察PG实际分离性能,本文聚焦于以PG为分离层的复合FO膜的制备、优化及性能评价,重点研究考察PG复合膜制备方法及工艺参数变化对其结构性质及FO性能的影响,确定了 PG复合膜最佳制备工艺及关键控制条件;并在此基础上分别采用氧等离子体处理及聚乳酸(PDLLA)掺杂的方式对PG复合膜的支撑层进行亲水改性及力学强化,通过考察氧等离子体处理时长及PDLLA掺杂量对PG复合膜结构性质及FO性能的影响,确定了 PG复合膜优化最佳条件;最后基于上述研究结果,综合氧等离子体处理、PDLLA掺杂及降低膜厚度优化方法,制备了一种亲水型薄PG复合膜并考察其FO性能。本文中,经研究确定PG复合膜(S-PG)采用如下方法制备:首先将化学气相沉积的单层石墨烯从其铜箔生长基底上转移至支撑层上,制得石墨烯膜(S-G),随后利用氧等离子体处理S-G得到S-PG。制备过程中,石墨烯与支撑层的结合方式(热压法与荷静电法)、与铜基底的分离方式((NH4)2S208与FeC13铜箔刻蚀液)以及氧等离子体处理时长(10 s、20 s、30s)是关键控制因素。结果表明,相比于热压法和(NH4)2S208刻蚀液,荷静电法可使石墨烯与支撑层无间隙贴合,2.5 wt.%FeC13可有效刻蚀铜箔,经上述条件制得的S-G膜结构完整,石墨烯无明显晶格缺陷。接触角、XPS及Raman结果显示,氧等离子体处理同时将孔结构及-OH、-COOH官能团引入石墨烯中,使得S-PG复合膜具有亲水性和渗透性。但氧等离子体处理时长的增加导致S-PG膜晶格缺陷逐渐扩大,离子截留性能下降。FO实验结果表明,10 s处理时长制得的PG复合膜具有2×1011/cm2的孔密度,分离性能最优,对KCl、NaCl与MgCl2的截留率均超过99.99%。PG复合膜氧等离子体亲水改性实验结果表明,随氧等离子体处理时长的增加,多孔支撑层孔径增大,致密层消失,结构参数下降,表面-COOH、-OH官能团增多,渗透性增强。短时(5 min)氧等离子体处理得到的PG复合膜FO性能最优,水通量增加至改性前的2倍,而盐通量不变。PG复合膜PDLLA掺杂改性实验结果表明,随PDLLA掺杂量增加,支撑层机械性能增强,孔隙率增大,渗透性能增大,但当PDLLA掺杂量为10 wt.%时,支撑层孔结构消失,渗透性能下降。FO实验结果显示,当PDLLA掺杂量为0.1 wt.%时,PG复合膜性能最优。综合上述结果,本文以0.2 wt.%为PDLLA掺杂量,制备了 30 μm厚支撑层,经氧等离子处理1 min后,利用最佳制备方法及操作条件制备了亲水型薄PG复合FO膜(TS*-PG),FO分离性能测试结果显示,TS*-PG复合膜性能得到明显提升。