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半导体光催化技术在环境修复,尤其是在有机污染物的去除方面具有广泛的应用。而以二氧化钛为代表的传统光催化材料,带隙宽,只能利用太阳光中的少量紫外光；量子产率低,光生电子和空穴易复合,严重制约了其广泛应用。要打破制约光催化材料应用的瓶颈,必须拓宽光催化材料的光响应范围,探索能够吸收可见光的新型光催化材料,从而提高光催化材料对太阳光的利用率。二维纳米材料因其特殊的结构往往具有不同于块状材料的结构特性和性能特性,进而作为光催化材料具有独特的优势和特殊性,二维层状石墨态氮化碳(g-C3N4)因具有合适带隙(～2.7 eV)和带边位置、同时具有不含金属、稳定、低廉等特性,是一种极具应用潜力的新型光催化材料。本论文从光催化降解有机污染物的基本原理出发,基于g-C3N4的特殊二维层状结构及表面特点,对g-C3N4进行有策略有目的的改性,并对可能影响光催化材料活性和光谱响应的相关因素进行了探讨,从而获得一系列高效、稳定、低廉、具有可见光响应的新型g-C3N4基光催化材料。(1)通过一步溶剂热法在g-C3N4纳米片表面修饰ZnFe2O4,得到水溶性良好、磁性纳米颗粒功能化的g-C3N4复合材料(CN-ZnFe)。 CN-ZnFe的磁性可以通过调节ZnFe2O4颗粒在g-C3N4纳米片上的负载密度和ZnFe2O4的颗粒大小来有效控制。光催化结果显示CN-ZnFe在可见光下对甲基橙(MO)具有优异的光催化降解效果,并且由于光催化剂具有良好的磁性,进而可以通过磁铁使其从水溶液中快速分离,完成有效回收。有趣的是,CN-ZnFe的光催化性能依赖于ZnFe2O4颗粒的负载量。光催化剂性能测试显示160CN-ZnFe具有最高的光催化降解效率,是纯的g-C3N4和ZnFe2O4的光催化效率的6.4倍和5.6倍。我们有理由认为g-C3N4和ZnFe2O4之间的协同作用、ZnFe2O4颗粒小的尺寸,复合光催化剂高的水分散性等这些特点促进了光生电子-空穴对的有效分离和转移,进而增强光催化性能。该工作为g-C3N4纳米片的功能化,开发高性能的g-C3N4基磁性可见光光催化剂应用于环境修复提供了新的思路和支持。(2)利用盐酸辅助水热的方法制备多孔g-C3N4纳米片,然后通过离子交换法合成一种新颖高效的Ag@AgCl/g-C3N4表面等离子体光催化剂。制备的Ag@AgCl-9/g-C3N4表面等离子体光催化剂在可见光照射下对罗丹明B (RhB)表现出优异的降解性能,降解速率常数是～0.1954 min-1,是纯的g-C3N4 (-0.0047 mi-*1)和Ag/AgCl (～0.0116 min-1)降解效率的～41.6倍和～16.8倍。同时,Ag@AgCl-9/g-C3N4表面等离子体光催化剂在可见光下对亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)和苯酚都表现出高的降解效率,这说明Ag@AgCl-9/g-C3N4表面等离子体光催化剂是一种广谱高效的可见光光催化剂。在Ag@AgCl颗粒的合适尺寸所产生的表面等离子体效应(SPR)和Ag@AgCl颗粒与多孔g-C3N4纳米片强耦合所形成的"point-to-face"传统异质结构的协同作用下,一方面确保光催化剂具有宽的可见光光谱响应,另一方面促进光生电子-空穴对的高效分离和转移,进而显著提高光催化活性。该工作为合理的设计稳定、高效的g-C3N4基表面等离子体光催化剂应用于光化学反应提供了新的思路。(3)通过简易的静电自组织和光化学还原法制备具有‘’face-to-face"结构的1D Ag@AgVO3纳米线/石墨烯/质子化g-C3N4纳米片异质结(Ag@AgV03/rGO/PCN),将其作为一种高效的可见光光催化剂应用于有机污染物的降解。在这种复合结构中,Ag@AgVO3纳米线穿插在2D纳米片(石墨烯纳米片和质子化g-C3N4纳米片)之间形成三维杂化结构光催化剂。Ag@AgVO3/rGO/PCN在可见光下对亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)和苯酚都表现出优异的降解性能,这是由于2D石墨烯纳米片高的比表面和良好的电荷传输特性、1D Ag@AgVO3纳米线宽的可见光吸收范围和高的可见光吸收强度,导致复合材料具有大量的光催化活性位点,宽的可见光响应范围和快速的光生电荷界面转移和分离速率。该工作一方面利用1D纳米线和2D纳米片,通过可控的方式整合形成3D层状结构高性能g-C3N4基光催化剂,另一方面为环境和能源领域制备具有高活性宽光谱响应的半导体基复合光催化剂提高了新的合成思路理念。(4)光催化剂具有窄的带隙确保宽的可见光响应范围,更正的价带(VB)位置能够提高光生空穴的氧化能力,因此合理设计更窄的带隙和更正的价带被认为是改善光催化活性的重要方法之一。本实验中,通过简易的热处理的方法合成以C和Fe共掺杂作为模型的金属和非金属共掺杂的可见光响应的高性能聚合物光催化剂(C+Fe共掺杂g-C3N4)。光电性能测试显示,和纯的g-C3N4相比,C+Fe共掺杂g-C3N4具有更窄的带隙宽度和更正的价带位置,进而有限扩宽了复合光催化剂的可见光吸收范围,显著增强了复合光催化剂光生空穴的氧化能力。即,通过这种简单的共掺杂方法可以有效地调节g-C3N4的能带结构：更窄的带隙和更正的价带。光催化性能测试显示C+Fe共掺杂g-C3N4在可见光下对罗丹明B (RhB)具有显著提高的光催化降解效率,是纯g-C3N4光催化效率的14倍。这是由于金属-非金属共掺杂的协同作用所致：(1)C+Fe共掺杂能够有效调节g-C3N4的带隙宽度,扩宽其可见光响应范围,改善其可见光吸收能力；(2)复合光催化剂多孔的层状结构和小的颗粒尺寸能够提高更多的降解活性位点,显著改善光生电荷的转移和分离能力；(3)增加和电子传导能力和更正的价带位置确保优异的光生电子转移性能和高的光生空穴氧化能力。该工作通过表面共掺杂改性能够有效控制g-C3N4的带隙结构,进而获得高性能光催化材料。同时,也为实现特殊的光化学反应而合理设计合成具有独特能带结构的可见光响应的高性能聚合物光催化剂提高了新的策略。