【摘 要】
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膜电极组件（MEAs）作为质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的核心部件,直接影响电池的成本、性能和使用寿命。现有的膜电极在涂覆工艺和Pt-Nafion离聚物界面结构方面仍然存在问题,主要表现在:（1）Nafion膜与水、小分子醇等溶剂接触时极易溶胀变形,致使目前主流的CCM制备技术不得不先将催化剂浆料涂覆在聚四氟乙烯等惰性基材上,然后再将催化层热压转印到Nafion膜上,这是当前CCM技术批量化制
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膜电极组件（MEAs）作为质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的核心部件,直接影响电池的成本、性能和使用寿命。现有的膜电极在涂覆工艺和Pt-Nafion离聚物界面结构方面仍然存在问题,主要表现在:（1）Nafion膜与水、小分子醇等溶剂接触时极易溶胀变形,致使目前主流的CCM制备技术不得不先将催化剂浆料涂覆在聚四氟乙烯等惰性基材上,然后再将催化层热压转印到Nafion膜上,这是当前CCM技术批量化制备难度大、成本高的主要原因;（2）与Pt表面直接接触的离聚物的磺酸基团使Pt基催化剂中毒,这导致Pt基催化剂在燃料电池中的性能大幅度降低。针对上述问题,本文以开发新型的膜电极制备方法和设计无接触Pt-离聚物界面为研究重点,开展了以下两个方面的工作:（1）利用环己醇为封装试剂来保护质子膜,我们成功实现了在质子膜表面直接高质量涂覆催化层。环己醇封装的Nafion HP膜在25℃时的质子电导率达到146.9 m S cm-~1,是原始HP膜质子电导率（75.1 m S cm-~1）的2倍,接触角测试显示环己醇封装的HP膜具有更亲水的表面,表明环己醇可改变质子膜的表面状态以及增强HP膜的质子传导能力。XPS和同步辐射小角X射线散射结果进一步表明,环己醇可与HP膜发生强相互作用,并促进HP膜的微相分离导致更高的质子传递速率。单电池测试表明,在阴极Pt载量为0.1 mg cm-~2时,环己醇封装法制备的MEA在氢-空测试条件下展示了0.485 W cm-~2的优异性能,并在低增湿环境中显示了更良好的水管理性能。本论文开发的环己醇封装质子膜法实现了在质子膜表面直接高质量涂覆催化层,为设计满足PEMFC商业化需求的高效MEA制备方法提供了一条全新途径。（2）利用环己醇与Nafion离聚物间自发的相互作用,我们在催化层内成功构筑了非接触的Pt-离聚物界面。非接触Pt-离聚物界面减轻了离聚物磺酸基团对Pt催化剂的毒化,并大幅度提升燃料电池膜电极的性能。单电池和CV测试表明,在阴极的Pt载量为0.15 mg cm-~2,Nafion 212膜为质子传导膜时,利用环己醇修饰的新型催化剂浆料配方制备的MEA在氢-空测试条件下展示了0.739 W cm-~2的优异性能。环己醇与离聚物的相互作用使得Pt氧化的起始电位发生了明显的正移并抑制了Pt表面含氧物种的形成。磺酸基团覆盖度测试表明,非接触的Pt-离聚物界面显著地降低了磺酸基团在Pt表面的覆盖度。这种调节局部Pt-离聚物界面的策略为减轻磺酸基团对Pt表面的毒化提供了新思路。
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