A2BO4型复合氧化物对柴油机尾气PM-NOx同时催化去除的研究

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柴油机作为汽车动力之一已经被广泛应用,而由此引起的尾气排放问题也日益严重。稀薄燃烧型柴油机解决了CO和CH化合物的排放,其尾气主要的污染成分是碳颗粒和NOx。由于两者的生成条件不同,采用单一的机内净化无法达到日益严峻的排放法规的要求。而传统的后处理需要若干种方法共同使用才能同时去除碳颗粒和NOx,繁琐、复杂。因此,同时催化净化柴油机排放的碳颗粒和NOx成为该领域的热门话题。论文主要进行了以下的工作:采用柠檬酸络合法制备了L(aSr)BO4(B=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)、La2-xSrxCuO4(x=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、)、La2Cu1-xFexO4(x=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5)以及La2Cu0.8B0.2O4(B=Mn、Fe、Ni)等A2BO4型复合氧化物催化剂。采用XRD、TG-DTA、XPS、H2-TPR和NO-TPD等手段对相关样品进行表征,并利用程序升温技术对催化剂活性进行评价。研究发现:A2BO4复合氧化物具有较高的PM-NOx同时催化去除的活性,对La2CuO4进行A、B位分别取代发现,A位Sr取代不利PM-NOx的同时催化去除,而B位Fe取代则提高了催化剂的活性。对比H2-TPR数据和活性评价数据发现,A2BO4复合氧化物上氧的活动能力影响了PM-NOx同时催化去除的活性。以La2CuO4样品为例,在对La2CuO4的B位Fe取代后发现:氧的活动能力强的催化剂活性评价NO的转化率相对差些,而A位取代得到的结果相反。碳颗粒起燃生成CO的温度只有跟CO与NO还原反应起燃温度越接近,催化剂的PM-NOx同时催化去除的活性越高,否则,不能达到同时去除两者的目的。在PM-NOx同时催化去除中反应中,从XPS数据来看,La2Cu(1-x)FexO4催化剂上晶格氧活动能力越强,NO的转化率越大,而且从NO-TPD数据也发现NO的吸附量随着晶格氧(Ol)量的增大而增大。同时NO的吸附量越大,NO-TPD第二脱附峰顶温度越低,NO转化率也越大。表明,晶格氧的活动能力越强,催化剂同时催化去除PM-NOx活性越高。
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