【摘 要】
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由于世界各地对能源的需求不断增加,化石燃料的消耗和CO2的排放量迅速上升,开发“清洁、低碳、安全、高效”的能源转换装置成为一个新兴的研究领域,其中燃料电池因其能效高、无污染物排放而受到广泛关注。然而,燃料电池阴极上氧还原反应动力学缓慢,严重限制了该技术的推广应用。有序结构的Pt基金属间化合物纳米电催化剂在燃料电池的阳极氧化和阴极还原反应中表现出令人满意的耐久性和活性。然而,有序态金属合金的制备通常
【基金项目】
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国家自然科学基金青年基金； 江苏省自然科学基金青年基金；
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由于世界各地对能源的需求不断增加,化石燃料的消耗和CO2的排放量迅速上升,开发“清洁、低碳、安全、高效”的能源转换装置成为一个新兴的研究领域,其中燃料电池因其能效高、无污染物排放而受到广泛关注。然而,燃料电池阴极上氧还原反应动力学缓慢,严重限制了该技术的推广应用。有序结构的Pt基金属间化合物纳米电催化剂在燃料电池的阳极氧化和阴极还原反应中表现出令人满意的耐久性和活性。然而,有序态金属合金的制备通常需要高温辅助完成,这一过程中金属的熟化聚集会显著降低金属原子的利用率。本文以[Pt（CN）4]2-构筑的多孔层柱状Hofmann型金属有机框架为热解前驱体,通过对成分和形貌的设计,制备了三种类型的有序Pt Fe合金和氮掺杂碳基材料形成的Pt Fe/NC催化剂;利用透射电子显微镜、X-射线衍射等物性表征手段和RDE电化学测试,对催化剂的成分、结构与氧还原性能之间的关系进行了研究。具体研究内容如下:（1）以偶氮吡啶为配体,十二烷基磺酸钠为表面活性剂,通过自组装合成了二维薄片状Pt Fe双金属Hofmann型金属有机框架,并经过一步热解法获得了L10-Pt Fe/NC催化剂。金属纳米颗粒表面为2-3个Pt原子厚度的壳层,内核为Pt Fe金属间化合物。这种Pt Fe金属间化合物核/Pt壳的特殊结构诱导的压缩应变能够有效提高催化剂的本征活性。电化学测试结果表明,在碱性条件下,L10-Pt Fe/NC-800催化剂展现出约0.93V的半波电位,远高于Pt/C的0.89 V;并且在0.9 V下,其质量活性和比活性均超过基准催化剂Pt/C的2.7倍。且经过8000次循环测试后,L10-Pt Fe/NC催化剂仍能保持高的氧还原性能,电位损失远低于Pt/C,具有较高的稳定性。（2）以PVP为表面活性剂,自组装制备了方片状Pt Fe双金属Hofmann型金属有机框架,并在表面包覆聚吡咯缓解金属颗粒的熟化聚集,热解得到了方片状氮掺杂碳担载有序Pt Fe金属合金颗粒的复合材料。在0.1 M HCl O4电解质中,Pt Fe/NC-PPy-20催化剂的氧还原的半波电位达到0.9 V,高于商业Pt/C催化剂的0.86 V。此外,在0.9V下,Pt Fe/NC-PPy-20催化剂的比活性和质量活性分别为Pt/C的3.2倍和2.5倍。在经过10000次循环的ADT测试后,Pt Fe/NC-PPy-20催化剂的ORR极化曲线几乎没有变化,具有优异的稳定性。（3）以Pt、Fe、Co三种金属前驱体,以偶氮吡啶为配体自组装得到了Pt Fe Co三组元Hofmann型金属有机框架,并在碱性条件下自聚合涂覆一层聚多巴胺。高温热解后,形成氮掺杂碳壳包覆的Pt Fe Co/NCs纳米复合材料。该碳壳不仅可以缓解金属颗粒在退火过程中的烧结,还可以保护过渡金属不受酸性介质腐蚀,获得较好的耐久性。结果表明,Pt Fe Co/NCs催化剂在酸性介质中展示出比商业Pt/C更优异的氧还原催化活性,半波电位为0.88 V,质量活性和比活性均为Pt/C的3倍多。在经过10000次循环后,比活性与质量活性仍保留有90%以上,稳定性远超商业Pt/C。
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