【摘 要】
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利用高效煤炭转化技术研发绿色转化工艺,对于化石资源的洁净利用具有重要的战略意义和应用前景。研究表明,经由改性费-托合成(FTS)反应以煤基合成气为原料直接制备低碳烯烃(F
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利用高效煤炭转化技术研发绿色转化工艺,对于化石资源的洁净利用具有重要的战略意义和应用前景。研究表明,经由改性费-托合成(FTS)反应以煤基合成气为原料直接制备低碳烯烃(FTO),是具有发展潜力的技术路线。该路线将煤基合成气直接转化为C2-C4烯烃,能够在现有的煤制烯烃基础上同时降低设备投资与能源损耗,满足日益增长的低碳烯烃需求。本文采用等体积浸渍法制备了一系列铁锰比不同的Fe-MnO_x/SiO2催化剂,在接近真实反应条件下测试了FTO反应动力学。利用X射线衍射(XRD)及透射电子显微镜(TEM)对催化剂结构进行了表征;利用程序升温技术(TPR和TPD)对其还原过程中的相变和催化剂的化学吸附性能进行了分析,并结合动力学研究探讨了MnO_x助剂在Fe基FTO催化剂上的作用。动力学结果表明,添加MnO_x使烷烃活化能及各产物CO反应级数显著下降。结合表征结果可知,MnO_x助剂能够增强Fe基催化剂表面氧化铁相的分散度及其表面碱性,进而促进表面CO解离吸附,提高CO转化率。同时,抑制了烯烃在催化剂表面的再吸附及后续二次反应,从而提高了短链烯烃的选择性。因此,MnO_x助剂对于提高Fe基FTO催化剂的反应活性、增加C2-C4烯烃选择性有着重要作用。
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