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以γ-Al2O3为载体,采用共浸渍法合成了负载量为35%,掺杂金属原子(Co,Ni,Mg,Fe,Mn,Ba和Ce)的CuZn金属氧化物催化剂;以γ-Al2O3为载体,采用共沉淀法合成了负载量为30%的MxCo3-xO4(M=Mg或Ni,x分别取0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9,1.0)复合金属氧化物催化剂,确定了最适宜的x值。在此基础上分别考察了助剂(Ni,Mg,Fe,Mn,La,Ba和Ce)、焙烧温度和负载量对催化剂的影响。采用XRD、BET、SEM、H2-TPR方法对催化剂进行了表征,在微反装置上对催化剂的N2O催化分解活性进行了评价。得到如下结论:
(1)CuZn氧化物催化剂具有CuxZn1-xAl2O4的类Co3O4尖晶石结构;加入金属助剂使催化剂的比表面积不同程度得到提高。除含金属助剂Ba催化剂以外,加入其它金属助剂不同程度降低了Cu3+还原为Cu2+的温度,从而有利于N2O催化分解反应进行。其中,含金属助剂Ni的催化剂具有相对最高的N2O催化反应活性。
(2)对于MxCo3-xO4/γ-Al2O3(M=Mg或Ni)系列催化剂,适宜的x值为0.5,适宜的负载量均为30%;适宜的焙烧温度均为800℃。
(3)对于M0.5Co2.5O4/γ-Al2O3(M=Mg或Ni)催化剂,掺杂金属原子不利于催化剂N2O催化分解反应。
(4)N2O和O2浓度是影响复合金属氧化物催化剂N2O催化分解转化率的主要因素,低浓度有利于提高N2O催化分解反应转化率。掺杂还原性气体(如CO,NO)加速了N2O催化分解反应,对催化剂的N2O催化分解反应有利。
(5)本实验研究表明,对于N2O催化分解反应,适宜的催化剂为Ni-CuZn催化剂。100h活性评价实验表明,CuZn-Ni催化剂具有比较好的催化活性稳定性。