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甲醇制芳烃(MTA)是增产芳烃、缓解芳烃生产对石油的过度依赖以及解决甲醇产能过剩的重要途径。本论文旨在揭示分子筛催化剂的孔道结构、反应活性中心、酸性以及拓扑结构对其MTA反应性能的影响机制，开发高性能的MTA反应催化剂。 首先，采用碱处理以及酸洗调变ZSM-5分子筛的孔道结构和酸性，制备多级孔ZSM-5分子筛。对比研究多级孔和微孔ZSM-5分子筛的MTA反应性能，发现多级孔ZSM-5分子筛具有比微孔ZSM-5分子筛更高的芳烃选择性和更好的催化稳定性。反应后催化剂的积炭研究表明，与微孔ZSM-5分子筛相比，多级孔ZSM-5分子筛的积炭速率较低且积炭优先沉积于分子筛外表面，这是其催化稳定性较好的主要原因。另外，相对于再生后的微孔ZSM-5分子筛，再生后的多级孔ZSM-5分子筛依然保持着较优的MTA反应性能，具有更广阔的工业化前景。 其次，在此基础上，研究了Zn和Ce单独以及共同改性对多级孔ZSM-5分子筛(HZ)在MTA反应中催化性能的影响。MTA反应结果表明，Ce的引入可以显著提高催化剂Zn/HZ的芳烃选择性并且延长其寿命。这是因为Ce可以提高表面活性Zn物种的含量并且抑制由Zn物种造成的孔道堵塞。另外，通过密度泛函理论计算研究表面活性Zn物种的结构构型并结合NH3-TPD结果最终得出活性Zn物种以孤立Zn2+离子形式存在。然而，再生后催化剂Zn-Ce/HZ的Ce含量明显减少，这导致其催化稳定性变差。 然后，系统地研究了水热改性对催化剂ZSM-5和Zn/ZSM-5的物化性质以及MTA反应性能的影响。研究发现:Zn对ZSM-5分子筛的骨架铝具有稳定作用。因此，水热改性后催化剂Zn/ZSM-5的Br(o)nsted酸损失较少。除了酸性变化外，水热改性后催化剂ZSM-5和Zn/ZSM-5的介孔明显增多，但是其晶体结构和形貌并没有发生改变。另外，水热改性对催化剂Zn/ZSM-5的Zn含量以及表面孤立Zn2+离子不会产生影响。MTA反应结果表明:催化剂Zn/ZSM-5经过400℃的水热处理后其芳烃选择性提高，这归因于Zn对骨架铝的稳定作用以及水热改性后其介孔的增多。另外，水热改性后催化剂Zn/ZSM-5的积炭速率减慢而且更多的积炭沉积于催化剂外表面，因此其稳定性得以提高。 接着，采用传统水热合成法制得晶粒尺寸、孔体积、比表面积和酸性性质基本相似的ZSM-11和ZSM-5分子筛，探究了其拓扑结构的差异对MTA反应性能的影响。研究发现，相对于ZSM-5分子筛，ZSM-11分子筛表现出较高的芳构化活性和催化稳定性。一方面，ZSM-11分子筛的孔腔较大，C5+烷烃以及低碳芳烃(BTX)更容易转化为C9+芳烃。另一方面，ZSM-11分子筛的孔道系统更有利于C9+芳烃的扩散，减少了二次反应的发生，因此ZSM-11分子筛的芳烃选择性较高。相对于ZSM-5分子筛，ZSM-11分子筛的积炭速率较低，积炭物种中多甲基萘的含量较少，因此其催化稳定性较好。 最后，以高岭土为硅源和铝源，四丁基氢氧化磷(TBPOH)作模板剂，采用水蒸汽辅助晶化法合成纯相多级孔ZSM-11分子筛。表征结果表明:相对于微孔ZSM-11分子筛，多级孔ZSM-11分子筛具有较小的晶粒尺寸(约为240nm)、较大的BET比表面积(428m2/g)和丰富的介孔（0.30cm3/g）。MTA结果表明，多级孔ZSM-11分子筛的芳构化活性和催化稳定性均优于微孔ZSM-11分子筛。一方面，介孔能够改善扩散限制，因而多级孔ZSM-11分子筛的芳构化活性提高。另一方面，相对于微孔ZSM-11分子筛，多级孔ZSM-11分子筛的积炭速率较低而容炭能力较高，这应该是其催化稳定性较好的主要原因。