限域于介孔孔道中的纳米零价铁对硝基芳香族化合物的还原性能

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纳米零价铁容易团聚且在空气中极易被氧化,将纳米零价铁负载在有序介孔材料上可以提高纳米零价铁(NZVI)的分散性和稳定性。针对现在合成的载铁有序介孔复合材料中NZVI大部分分散在孔道外,在热处理中极易在载体表面团聚生成大颗粒影响反应进行的问题,本文以纤维状长孔道SBA-15口六方板短孔道SBA-15(Zr-Ce-SBA-15)有序介孔硅材料为载体,通过双溶剂浸渍-焙烧-氢气还原法合成NZVI限域于孔道中的复合材料。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附/脱附对材料进行结构表征,以硝基芳香族化合物为目标污染物,考察复合材料的还原性能,得出如下结论:(1)复合材料仍保持有序介孔结构,NZVI以α-Fe0的形式存在,大部分限域于介孔硅材料的孔道中。反应4小时后,NZVI/SBA-15、NZVI/Zr-Ce-SBA-15对硝基苯的去除率分别为94.0%,83.9%,远远高于未负载NZVI的56.0%。另外,由于短孔道载体有利于污染物分子反应产物在孔道中的传质,减少了孔道的堵塞,短孔道复合材料的还原活性高于长孔道复合材料。零价铁还原硝基苯的中间产物为亚硝基苯和羟基苯胺,最终产物为苯胺。(2)以短孔道Zr-Ce-SBA-15为载体负载铁,随着载铁量的增加,复合材料的比表面积、孔径及孔容逐渐减小但都保持有序的介孔结构。用这一复合材料还原溶液中的三硝基甲苯(TNT),TNT的去除率随着复合材料投加量和载铁量的增加而增大,随着TNT溶液初始浓度增大而减小,酸性条件可以促进还原反应,碱性条件则阻碍还原反应。NZVI将TNT的硝基还原为氨基。
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