碳载PdPb催化剂的制备及对甲酸电催化氧化的研究

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangying_han
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本论文主要研究的是碳载PdPb催化剂的制备及对甲酸氧化的电催化性能。采用X-射线衍射(XRD),电化学比表面积(ESA),透射电子显微镜(TEM),能谱(EDS),热重分析(TG)等方法对催化剂进行了表征。催化剂的电化学特性主要采用循环伏安法(CV),线性扫描法(LSV),多电势阶跃法(MPS)等测试方法进行研究。  针对目前Pd基催化剂对甲酸氧化稳定性不好的问题,本论文采用液相还原共沉积法制备出不同质量比例的PdPb/C催化剂。实验结果表明,单独金属Pb对甲酸的氧化并没有催化作用,当催化剂中加入Pb并与Pd形成合金后,降低了催化剂中活性组分的粒径,增大了催化剂的电化学比表面积,提高了催化剂中活性粒子的分散度,其结果提高了甲酸在电极表面的电催化活性和稳定性,也改变了甲酸的氧化机理。催化剂中Pb的比例较小时,能显著提高催化剂的活性,当催化剂中Pd:Pb质量比为8:1时,对甲酸的氧化具有最高的催化活性;当催化剂中Pd:Pb质量比为2:1时,PdPb/C-2催化剂的稳定性最好。多电位阶跃的实验结果表明,催化剂活性衰减的主要原因是由在甲酸氧化过程中,CO或类似于CO的强吸附物种在电极表面的积累造成的。  本论文还研究了稀土元素Sm3+对甲酸在Pd/C催化剂电极和PdPb/C-8催化剂电极的助催化作用。实验结果表明,当溶液中存在一定浓度的Sm3+或当 Pd/C和PdPb/C-8催化剂电极表面吸附Sm3+后,可以使甲酸在Pd/C催化剂和PdPb/C-8催化剂电极上的电催化氧化性能大幅度提高,说明 Sm3+对甲酸的氧化有显著的助催化作用。
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