【摘 要】
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在“碳达峰、碳中和”背景下,节能减排和清洁能源的开发利用已迫在眉睫。为减轻目前温室气体对环境的影响,碳封存技术为碳中和和碳减排提供了解决方案,原因在于CO2水合物据有储气量大、稳定性强、力学强度高和热导率低等优势。但该技术存在水合物生成速率缓慢及条件苛刻等问题,研究发现通过添加促进剂可有效解决。因此后期促进剂条件下形成的CO2水合物想要进行运输和封存,就需要了解促进剂体系中水合物的稳定性。鉴于此,
【基金项目】
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国家自然基金(41661103); 国家重点研发计划项目(2017YFC0307303); 中国科学院冻土工程国家重点实验室开放基金(SKLFSE201406);
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在“碳达峰、碳中和”背景下,节能减排和清洁能源的开发利用已迫在眉睫。为减轻目前温室气体对环境的影响,碳封存技术为碳中和和碳减排提供了解决方案,原因在于CO2水合物据有储气量大、稳定性强、力学强度高和热导率低等优势。但该技术存在水合物生成速率缓慢及条件苛刻等问题,研究发现通过添加促进剂可有效解决。因此后期促进剂条件下形成的CO2水合物想要进行运输和封存,就需要了解促进剂体系中水合物的稳定性。鉴于此,本文对添加不同促进剂(单一的SDS(十二烷基硫酸钠)、TBAB(四丁基溴化铵)、GN(纳米石墨)和Na Cl,它们的复配体系及0.288 g/L TBAB与不同浓度促进剂(SDS、GN、Na Cl)复配为条件)形成的二氧化碳水合物进行了274.65 K、常压以及TBAB体系CO2水合物在不同温度(271.15 K、272.15 K、272.65 K、274.65K)、不同压力(0 MPa、0.6 MPa、0.9 MPa、1.2 MPa)下的分解实验,以期获得促进剂体系中二氧化碳水合物的稳定特性。所得到的结果如下:(1)相对于不含促进剂的纯冰粉体系,大部分含有促进剂的体系会一定程度上降低CO2水合物稳定性,不利于水合物稳定储存。(2)在单一促进剂体系中,CO2水合物稳定性由强到弱的顺序为TBAB>纯冰粉>SDS>Na Cl>GN。TBAB体系平均分解速率最小为2.64 mmol/min,CO2水合物稳定性最强。而SDS、Na Cl、GN体系的存在会加快水合物分解,减弱水合物稳定性,其中GN体系中CO2水合物稳定性最弱。(3)在复配促进剂体系中,相对于纯冰粉体系,SDS+GN体系能够增强CO2水合物稳定性,有利于CO2水合物稳定储存。而SDS+TBAB、TBAB+GN、SDS+Na Cl、TBAB+Na Cl及Na Cl+GN体系会加快水合物分解,减弱水合物稳定性,其中SDS+Na Cl体系水合物稳定性最弱。在SDS+GN体系中SDS占主导作用削弱GN促进分解作用,在SDS+Na Cl体系中Na Cl占主导作用,促进CO2水合物分解。(4)在0.288 g/L TBAB与不同浓度促进剂SDS、GN、Na Cl复配体系中,相对于纯冰粉体系,0.288 g/L TBAB+0.36 g/L SDS体系水合物稳定性最强,0.288 g/L TBAB+0.66 g/L Na Cl体系水合物稳定性最弱。并且促进剂浓度会影响水合物稳定性,但浓度的变化并不与CO2水合物稳定性成线性关系。(5)含NaCl体系都会促进水合物分解,致使CO2水合物稳定性较弱,不利于水合物稳定储存。(6)在不同的分解温度和压力条件下进行了含TBAB的CO2水合物分解实验,发现当分解条件为274.65 K、0.6 MPa时,CO2水合物稳定性最强。并且相对于分解温度的变化,分解压力的变化对CO2水合物稳定性的影响更明显。
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