高温高压下金刚石大单晶中缺陷变化的研究

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金刚石集诸多优异性能于一体,其应用范围极为广泛,涉及工业、科技、国防、医疗卫生等领域。优质宝石级金刚石大单晶能够将金刚石的极限性能发挥得淋漓尽致,市场对其的需求量很大。然而我国不是天然金刚石的盛产国,大量高品质的金刚石大单晶只能依赖人工合成来获得。目前,我国金刚石大单晶的合成水平仍比较低,合成出的金刚石晶体中往往存在着各种缺陷,而这些缺陷的存在严重影响金刚石大单晶各项性能的发挥。本研究依托国产六面顶液压机设备,在一定的高温高压条件下,对几种含有常见缺陷的金刚石大单晶分别进行了处理,研究了这些常见缺陷在高温高压下的变化,旨在探寻金刚石大单晶常见缺陷的改良和修复方法,提高金刚石大单晶的产品质量。本文主要研究的缺陷类型包括金属包裹体、絮状包裹体和晶体中心区域颜色发黑三种。研究发现,在压力5.4 GPa、温度1500~1650 K的实验条件下,当实验温度发生一定的变化时,金刚石大单晶中金属包裹体的形态会有所变化,但絮状包裹体的形态和晶体中心区域颜色发黑的现象却无明显变化。金属包裹体形态的变化是其与金刚石发生反应,再结晶造成的。金属包裹体形态变化的温度区间与金刚石大单晶合成的温度区间具有一致性,约在1500~1650 K。在1525~1625 K这一温度范围内,金属包裹体随着温度的升高,其各部分的形态都有向球体变化的趋势,并且随着处理时间的延长,金属包裹体形态最终会趋于稳定。不同的温度条件下,金属包裹体的稳定形态也不同,但金属包裹体高温下的稳定形态具有一定的不可逆性,同时金属包裹体的稳定形态也与处理前晶体中金属包裹体的原始形态有关。另外,通过红外光谱分析发现,处理前后金刚石大单晶中以孤氮为主的氮杂质存在形式未发生改变。在压力6.3 GPa、温度1950~2100 K的实验条件下,选取合适的温度能够使金刚石大单晶的颜色由原来的黄色向无色或近无色变化,晶体中心区域颜色发黑现象得到明显改善,原发黑区域黑色消失呈无色或近无色,但絮状包裹体在该实验条件下仍稳定地存在于金刚石大单晶中,其形态不随温度变化而变化。另外,通过红外光谱分析发现,处理前后金刚石大单晶中的氮杂质的主要存在形式由原来的孤氮存在形式向氮原子对存在形式转化。
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