脱除烟道气中CO2、SO2和NOx高温吸附剂的研究及CO2吸附模拟

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目前大气中CO2、SO2和氮氧化物主要来源于工厂使用的高温炉等设备,且排出的气体大都处于高温状态,因此制备可以在高温下直接处理CO2、SO2和NOx的材料,成为一个非常有意义的课题,本课题主要研究内容如下:1.本文采用柠檬酸-乙二醇/乙醇络合法,分别以硝酸锂、硝酸氧锆和硝酸锂、正硅酸乙酯为原料制备了纯Li2ZrO3和纯Li4SiO4超细晶体粉末。利用综合热分析仪(TG-DSC)分析了前躯体的热分解变化过程,采用X射线衍射光谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等手段对Li2ZrO3和Li4SiO4的前驱体及Li2ZrO3和Li4SiO4晶体粉末进行了表征,研究了焙烧温度和时间对Li2ZrO3四方晶粒结构和Li4SiO4球状晶形结构形成的影响。结果表明:在800℃下焙烧150min,制备出的Li2ZrO3超细晶体粉末具有规整、均匀的四方晶相;Li2ZrO3晶体粉末在程序升温和高温恒温状态下吸附CO2的最佳吸附温度为600℃,在此温度下,当CO2流量为45cm3/min时,90min内样品吸附CO2量可达吸附剂质量的23.7%,吸附速率较快。在800℃下焙烧2h,制备出的Li4SiO4超细晶体粉末为球状晶型,晶型完整、均匀。最佳吸附温度为700℃,90min样品吸附CO2量可达吸附剂质量的32.2%。2.本文用上述Li2ZrO3/Li4SiO4超细粉末为原料制备了对CO2/N2混合气体具有较高选择透过性的膜材料。将γ-Al2O3薄片先后浸没于熔融碳酸盐和用聚乙烯醇高度分散的Li2ZrO3/Li4SiO4悬浮液中,经干燥、煅烧后得到膜片。用XRD和SEM分别观测制备过程中膜片成分的改变和膜片表面、断面形态结构的变化。用气体渗透分离装置对膜片透气性和选择分离性进行了测试,测得CO2/N2分离因子8-10之间,具有较好的应用前景。3.此外,本文以Li2ZrO3粉末为内核原料,用溶胶-凝胶法制备了高温下同时脱除CO2,SO2和NO的核壳型复合吸附剂CuO/γ-Al2O3/Li2ZrO3。XRD测试结果表明CuO高度分散于γ-Al2O3颗粒表面,用SEM观察了制备过程材料表面形态的变化。用烟气分析仪测试了复合吸附剂在250500℃温度范围内的脱碳、脱硫和脱硝性能,结果表明:400℃下,在30000·h-1空速下,脱碳、脱硫和脱硝效率人别为78%,95%和75%。经循环再生后脱除效率有所降低,但仍然保持较高脱除活性。4.最后,本文研究了CO2吸附原理和吸附模型,采用新的模型解法解得吸附质量与时间和温度的函数关系式:M=F(τ,α),τ=f(t,T),α=g(t,T),然后用自编的VB程序以最小二乘法为原则代入实验数据进行拟合。其中T为热力学温度,τ和α为引入的关于时间和温度。使得模型算法更易扩展,模型参数关系更加明确,验证更加容易。
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