水滑石的原位合成及其对Cr(VI)的吸附性能研究

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本文分别以4A分子筛(Zeolite)和泡沫镍(Nickel foam,NF)为载体,以CO(NH2)2或NH4NO3为沉淀剂,采用水热合成法原位合成了镁铝水滑石(MgAlCO3-LDH@Zeolite)及其焙烧产物LDO@Zeolite,和镍铝水滑石(NiAlNO3-LDH@NF)。探究了晶化时间、温度、Mg2+或Al3+浓度、Mg2+/CO(NH2)2、Al3+/NH4NO3配比、固液比、焙烧条件对LDH@Zeolite,LDO@Zeolite与LDH@NF的影响。并对样品进行了XRD与SEM表征。实验结果表明,对于LDH@Zeolite,分别在晶化温度120℃,晶化时间12 h,Mg(NO3)2·6H2O/CO(NH2)2为1:3,Mg2+浓度为2.0及2.5 mol/L,固液比为0.06 g/mL;对于LDH@NF,在Al(NO3)3·9H2O/NH4NO3为2:3,晶化温度100℃,晶化时间48 h,Al3+浓度10 mmol/L,固液比4.5 g/L,两种方法制备的水滑石都具有层状结构。焙烧后得到的复合金属氧化物(LDO@Zeolite)的层状结构遭到破坏。  研究了原位合成的制备因素及实验条件,Mg2+或Al3+浓度,pH,温度,吸附时间和Cr(VI)浓度,对LDO@Zeolite及LDH@NF吸附脱除水溶液中Cr(VI)的性能与机制。利用水滑石焙烧后在一定条件下可重新与水和阴离子结合,从而恢复层状结构的结构记忆效应,考察了不同温度焙烧的水滑石去除Cr(VI)的性能。研究表明,当焙烧温度为500℃,焙烧时间为4 h时,LDO@Zeolite对Cr(VI)的吸附脱除效果最佳;经SEM与XRD测试,重构的LDH-Cr@Zeolite和前体LDH@Zeolite均具有水滑石层状晶体结构特征。由于水滑石的“记忆效应”,使LDO@Zeolite对Cr(VI)吸附能力较LDH@Zeolite提高了50%。溶液pH为4.0,投加量为0.25 g/mL,吸附温度为25℃,Cr(VI)初始浓度为50 mg/L,吸附90 min,去除率η%可达96%,最大吸附量可达833.3μg/g。对于LDH@NF,溶液pH为5.0,投加量为3.4 g/L,吸附温度为25℃,Cr(VI)初始浓度为50 mg/L,吸附时间240 min,去除率η%可达80%,最大吸附量可达10.05 mg/g。  探究了LDO@Zeolite与LDH@NF对Cr(VI)的吸附动力学与吸附热力学,及其解析与再生性能。吸附动力学研究表明LDO@Zeolite与LDH@NF对Cr(VI)的吸附的动力学符合准二级动力学模型(LDO@Zeolite:R2=0.998,k2=0.0026;LDH@NF:R2=0.999,k2=0.0237)。吸附热力学研究表明LDO@Zeolite与LDH@NF对Cr(VI)的吸附热力学符合 Langmuir模型(LDO@Zeolite:R2=0.992,q0=833.33μg/g,b=0.002;LDH@NF:R2=0.998,q0=9.56 mg/g,b=0.205);LDH@NF对Cr(VI)的吸附性能更佳。解析再生率为50~60%。
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