近年来,电子设备、电动汽车快速发展,锂离子电池迅速占据重要市场。尽管取得了显著的进展,但锂离子电池需要有更高的能量密度才能满足市场的需求。选择用理论比容量(3579 mAh g-1)高、脱/嵌锂电位较低的硅材料代替常用的石墨负极,是一种有效的策略。然而,在脱/嵌锂过程中硅基负极产生的体积膨胀会导致Si颗粒破碎,甚至是从集流体上剥落。同时,持续增长的固体电解质界面（SEI）膜和较低的电导率使得硅基负极的循环稳定性和倍率性能较差,严重阻碍了硅基负极的发展及应用。目前,研究者已经提出了许多的方法来缓解硅的体积膨胀,如1)减少硅材料的尺寸;2)开发多样化的涂层路线以巩固硅材料的结构;3)构建含有空隙的Si/C或Si/TiO2复合材料;4)构建基于Si的微/纳米二元结构;5)在电解液中添加化学添加剂以稳定SEI膜。所提出的方法确实有效地缓冲了硅的体积膨胀,并改善了硅负极的电化学性能。然而,这些方法大多涉及繁琐的多阶段合成过程或昂贵的设备。因此,如何用简单的方法制备高性能的硅基负极仍然是一个挑战。本论文提出了一种绿色、通用的方法,即在电极制造过程中,通过在相对较低的温度下直接在铜箔上碳化商用硅纳米粒子（NPs）与双聚物——聚丙烯酸-聚[环三磷腈-共-（4,4′-磺酰二酚）]（PAA-PZS）、聚丙烯酸-丝胶（PAA-Sericin）、聚丙烯酸-N-3,4-二羟基苯乙基甲基丙烯酰胺（PAA-DMA）的混合浆液,来原位合成Si@C基负极。此外,在电池组装的过程中,不需要添加额外的导电剂（例如,SP）,因此将显著提高锂离子电池的容量,并且由于将包括PAA-X双聚合物的碳化、Si@C核壳结构的制备和电极的加工等所有过程整合为一个步骤,从而大大降低了LIBs的成本。具体研究内容如下:（1）通过在相对较低的温度下将Si纳米颗粒（NPs）和PAA-PZS两种聚合物的混合浆料在铜箔上部分碳化,在电极制造过程中原位合成Si@CAZ负极。由于Si@CAZ核壳结构在容纳Si NPs的体积膨胀和“双界面工程”在提高Si@CAZ/Cu电极的机械强度方面的优势,以及高导电性的CAZ网络在促进Li+/电子传输方面的优势,所得到的Si@CAZ负极显示出高比容量(1689.1 m Ah g-1),良好的倍率性能(4 A g-1时为1528.1m Ah g-1)和良好的循环性能,在1 A g-1的大电流下,容量保持率仍有77.94%。（2）以聚丙烯酸、丝胶为双聚合物,与Si NPs一起作为原料,通过简单的部分碳化,一步法制备了Si@CAS电极材料,并系统研究了聚丙烯酸（A）/丝胶（S）的比例和碳化温度对Si@CAS材料电化学性能的影响。结果表明:当聚丙烯酸与丝胶的比例为1:1,且碳化温度为450°C时,所制备的Si@CAS负极的电化学性能最为优异,远超只含有一个碳源的Si@CA和Si@CS负极材料的电化学性能。其中Si@CAS负极材料可在0.5 A g-1时,循环200圈后,达到1404.2 m Ah g-1的比容量。同时,该材料的倍率性能同样优异,在4 A g-1电流密度下仍然有1452.8 m Ah g-1的比容量。（3）本论文还制备了另一种Si@C材料,以聚丙烯酸、N-3,4-二羟基苯乙基甲基丙烯酰胺（DMA）和Si NPs为原料,通过简单的部分碳化,一步法制备了Si@CAD电极材料,并系统研究了聚丙烯酸（A）/N-3,4-二羟基苯乙基甲基丙烯酰胺（D）的比例和碳化温度对Si@CAD复合材料电化学性能的影响。结果表明:当聚丙烯酸与DMA的比例为1:1,且碳化温度为450°C时,所制备的Si@CAD负极的电化学性能最为优异,远优于Si@CA和Si@CD负极材料的电化学性能。其中Si@CAD负极材料可在0.5 A g-1电流密度下循环200圈后比容量可以达到1642.7 mAh g-1。同时,该材料也展现出了优异的倍率性能,在4 A g-1电流密度下仍然有1748.0 mAh g-1的比容量。