可充电的锂离子电池在电动汽车和便携式电子设备中的广泛应用,不仅有效地减少了对传统石化能源的消耗,而且能够减少环境污染,从而成为近年来能新能源领域重要的发展方向。实现锂离子电池的大规模的应用,提升电池的电化学性能是重要的前提。但是受电极材料的限制,目前的锂离子电池的存储容量和使用寿命都还不高。因此,发展高性能锂离子电池的电极材料显得尤为重要。以二硫化钼和二硫化锡为代表的二维过渡金属硫化物凭借其独特结构和高的储存容量,成为制备高性能锂离子电池电极材料的重要候选之一。然而,单一的二维过渡金属硫化物作为锂离子电池负极材料时,其容量会出现快速衰减,并且材料的导电性较差,极大地制约了该类材料在锂离子电池上的应用。以往的研究发现,将二维过渡金属硫化物与具有导电性能好(如碳基纳米材料)、稳定性高的材料(如过渡金属氧化物纳米材料)形成的复合结构,能有效地改善锂离子电池的循环稳定性和导电性能。为此,本文提出结合二维过渡金属硫化物、石墨烯和金属氧化物各自的优势,设计合成了二硫化钼/石墨烯复合结构和三氧化钼/二硫化锡核壳纳米线,系统研究了这些复合纳米结构的电化学性能,并结合第一性原理计算揭示了这些锂离子电池负极材料的电子结构和充放电机理,主要研究内容和结论如下:1.采用两步法合成了具有不同质量比的二硫化钼/石墨烯复合纳米结构,研究了这些复合结构的微观结构形貌和电化学性能。结构形貌测试的结果显示:所合成的二硫化钼/石墨烯复合结构是由一定褶皱程度的二硫化钼和石墨烯纳米片所组成,并且当样品中石墨烯的含量降低到一定程度时,其微观形貌显示出纳米花状结构。电化学的测试结果表明:二硫化钼/石墨烯的质量比为5:1时的样品显示出最大的初始存储容量(1110.4 mAh/g),在经过100次充放电循环后,仍能保持737.4 mAh/g的可逆容量;并且,该样品在经过较大电流密度充放电循环后仍能保持较高的可逆容量,远优于单一的二硫化钼的电化学性能。结合第一性原理的计算研究发现,石墨烯的引入能够有效压制二硫化钼在充放电过程中的快速分解,并能同时提升了锂离子的迁移和电极材料的导电性,从而有助于复合结构电化学性能的提高。2.通过水热法和水浴法相结合制备了三氧化钼/二硫化锡核壳纳米线,系统研究了核壳纳米线的结构组分、微观形貌以及电化学性能。研究结果显示,三氧化钼/二硫化锡核壳纳米线是由二硫化锡纳米片垂直分配在三氧化钼纳米带所形成。电化学测试的表明,在经过100次充放电循环后,三氧化钼/二硫化锡纳米线电极材料仍能保持504 mAh/g的可逆容量,相较于同等条件下纯三氧化钼和二硫化锡的可逆容量和倍率性能有明显的提升。通过从头算分子动力学的研究发现,三氧化钼/二硫化锡中的三氧化钼起到骨架作用去支撑在转换反应中形成的多硫化物和锂锡合金,核壳纳米线的异质界面能够减小二硫化钼的分解速率,便于锂离子的扩散和电荷转移,并且可以有效减缓充放电过程中的体积膨胀,使得三氧化钼/二硫化锡电极在充放电过程中具有良好的容量保持率。本文的研究为过渡金属硫化物基的锂离子电池设计和制备打下了坚实的基础,并能为理解其它类型复合纳米结构电极材料的充放电机理提供借鉴。