日新月异的便捷生活方式,使我们的生活质量不断提升,人们越来越懂得享受生活,也越来越关注所生存的自然环境。然而,化石燃料依赖的能源方式导致大气中C02浓度持续上涨,不仅引起温室效应,使全球气候变暖,还会引发一连串其他环境危害。因而,近年来越来越多的人们研究如何转化利用C02,实现环境和能源可持续发展的目标。电化学在转化C02成有机燃料是非常有潜力和前景的,但目前电催化还原C02领域也面临着耗能和低效等问题。发展高效的电化学还原C02策略迫在眉睫。质子耦合电子转移(PCET)在自然界和合成过程中随处可见,质子转移和电子转移过程的结合是一个普遍且有效的方式,能避免在连续反应中可能发生的电子积累和能量损失。在电还原C02过程中,C02·-、e-和H+都至关重要,许多研究工作者侧重于研究C02向C02·这一步转化,但是后续C02·向产物的转化步骤中涉及到质子和电子的转移,提升质子的转移效率也同样重要。目前关于PCET的研究多集中于氧还原领域,而在CO2电还原领域却少见有报道。采用质子继电器促进质子转移的策略有可能实现C02·向产物的高效转化,不仅能避免析氢副反应的发生,还能提升电流效率,因而具有重要的学术意义和潜在的应用价值。本论文主要研究了胺基羧酸类质子继电器促进C02电还原的作用机制。我们首先以乙胺四乙酸(EDTA)为模型质子继电器研究了块体铟(In)电极上的C02还原过程,发现溶液中加入EDTA后CO2的电流效率提高2.8倍。根据电化学伏安测试,体系速控步骤的检测,以及电子顺磁共振(EPR)技术检测自由基等实验,我们推测EDTA作为质子继电器促进了H+向CO2·-的转移,从而加快了C02向产物的转化。同时,我们研究了其他代表性胺基羧酸类分子对于C02还原的影响,发现EDTA分子是通过质子化胺基来发挥质子继电器的作用。此外,我们还发现EDTA能在不影响电极材料对CO2还原产物的选择性前提下,促进CO2在其他块体金属电极上的还原。之后为了深入研究EDTA的促进机理,我们将工作电极更换为纳米材料,使用纳米锡(Sn)材料进行实验,发现EDTA的加入能将锡还原CO2的能力提高2.3倍。也通过电化学伏安测试,体系速控步骤的检测以及相关胺基羧酸类物质验证EDTA能作为质子继电器促进H+转移,提高CO2转化成产物的效率。我们将前后两电极体系进行比较,发现块体铟电极还原效果更好,初步认为是块体材料对于EDTA的吸附相对较弱,不会占据过多活性位点,影响CO2的吸附。