有序介孔金属氧化物/碳复合材料的制备及其催化性能的研究

来源 :陕西师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zezongji
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目前,随着化学、材料学以及物理学学科等研究领域的不断发展,介孔材料正逐渐被越来越多的人所认识和应用,其合成方法与工艺也就成了研究者关注的热点问题之一。介孔材料不但具有特殊结构,各方面所表现出的性能也十分优异,现已涉及电化学、吸附、催化,药物生产和生物技术等多个应用领域。就目前已知的合成方法而言,无机和有机介孔材料,基本上都是通过单一的组分与表面活性剂进行组装得到的,使得其在应用领域中的性能具有一定的局限性。因此,将无机、有机与生物材料等多种功能不同的构筑单元整合在一起,再与表面活性剂进行多元体系协同共组装的方法,成为研究新型的、兼多种优异特性于一体的有序纳米级复合材料的主要方向。本文探索并研究了一系列Nb2O5/C, Nb-W/C、WO3/C纳米复合材料的制备和其应用于果糖脱水体系的催化效果。采用溶剂挥发诱导三组分共组装的方法合成出一系列有序介孔Nb2O5/C、 Nb-W/C、WO3/C纳米复合材料,了解到合成过程中受老化温度、老化时间、煅烧温度和煅烧时间的影响较大。通过对无机/有机前驱体的比例范围和热稳定性的研究表明,在较宽的范围内均可以得到有序介孔材料,其中Nb2O5/C的热稳定较好。利用TEM、XRD、BET等表征手段确定材料的形貌特征以及相关的物理参数,均表现出高度的有序性、大的比表面积和窄的孔径分布等特性。以上材料的成功制备主要归因于A阶酚醛树脂、金属氯化物和三嵌段共聚物之间通过氢键相互作用发生的三元共组装。将制备的复合材料作为催化剂应用在果糖脱水制备5-羟甲基糠醛(HMF)的反应体系中,均体现出较好的催化性能。当反应条件为:溶剂DMSO5.0g,果糖:催化剂(w/w)=10:1,反应温度120℃,反应2h, Nb2O5/C和W03/C作为催化剂时,果糖的转化率是100%,HMF的收率最高均可以达到77%左右。在相同的反应条件下Nb-W/C复合材料的催化性能更佳,HMF的收率最高可以达到82%左右。
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