【摘 要】
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非均相电芬顿技术通过阴极氧还原反应（ORR）原位产生H2O2,进而利用固体催化剂活化H2O2生成强氧化性的·OH,近年来在废水处理领域被广泛研究。然而,ORR表现出通过四电子途径生成H2O或通过二电子途径生成H2O2的多产物特性,导致活化H2O2产·OH的可控性差、产率低。分步进行高效H2O2生产及H2O2的催化活化为非均相电芬顿提供了另一种反应途径。分别制备高H2O2产率、高H2O2活化利用率的
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非均相电芬顿技术通过阴极氧还原反应（ORR）原位产生H2O2,进而利用固体催化剂活化H2O2生成强氧化性的·OH,近年来在废水处理领域被广泛研究。然而,ORR表现出通过四电子途径生成H2O或通过二电子途径生成H2O2的多产物特性,导致活化H2O2产·OH的可控性差、产率低。分步进行高效H2O2生产及H2O2的催化活化为非均相电芬顿提供了另一种反应途径。分别制备高H2O2产率、高H2O2活化利用率的电极材料,对提高非均相电芬顿催化性能的研究有一定的意义。反应器的构建是电芬顿反应的关键影响因素,相较于传统的间歇式或平行流反应器,流通式反应器有利于缩短反应物分子到电极的扩散距离、提高电极活性位点的暴露面积。此外,常规非均相电芬顿电极的制备以涂覆为主,活性物种易于脱落、团聚,电极稳定性差。通过热压成型工艺制备的一体式流通电极能够有效防止催化剂脱落、增强反应物分子扩散,从而提高电芬顿反应的催化活性。因此,本文通过优化热压成型工艺,分别构建了以碳黑（CB）、聚四氟乙烯（PTFE）改性碳纤维作阴极的流通式电化学合成H2O2系统和以FeOCl改性碳纤维作阴极的流通式电化学活化H2O2系统,通过调节CB、PTFE的负载量来提高H2O2产率、调节FeOCl的负载量来提高H2O2有效转化为·OH的利用率,从而实现有机污染物的高效去除和矿化。本文的研究成果如下:（1）制备了一种CB、PTFE改性的碳纤维（CF）电极,通过优化热压成型工艺的操作参数,提高电极电化学合成H2O2的性能。在调节CB和PTFE的质量比为1:5时,以100℃、1.0 MPa的条件热压30 min制得的CF1/5-1.0/100/30电极表现出更高的H2O2产量（0.47 m M）。600 min内稳定的H2O2产量（0.47 m M）证实了热压成型制备出的电极具有良好的稳定性,为流通式电极制备提供了新的思路。（2）依据上述探究的热压成型工艺制备FeOCl改性碳纤维阴极（CF-10Fe）并设计了一种流通式电化学活化H2O2系统,通过促进H2O2催化活化以提高·OH产量、实现有机污染物的降解。CF-10Fe电极上的·OH产率高达0.99 mmol L-1,相应的H2O2利用率为9.94%。在水力停留时间（HRT）为2.4 min、10 m M H2O2、10 m A、p H 7的条件下,CF-10Fe电极通过电化学活化H2O2去除99.0%的苯酚,相应的TOC去除率达到了67.4%。CF-10Fe电极的电化学活化H2O2系统对有机污染物磺胺甲恶唑（SMX）、酮洛芬（KTP）、布洛芬（IBP）、阿特拉津（ATZ）表现出96.7%～99.8%的去除率。此外,CF-10Fe电极可以有效处理实际石化废水二级出水,COD从77.6 mg L-1降低为42.3 mg L-1,符合中国城镇污水处理厂污染物排放一级A类标准(GB 18918-2002,50 mg L-1)。
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