【摘 要】
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反式钙钛矿太阳能电池凭借可低温制备、低迟滞效应和易制备叠层器件等优势而备受关注,目前最高器件效率已到达24%以上。然而器件开路电压损失较高,导致最高效率仍低于正置结构器件。此外,器件的稳定性远落后于商业硅电池,严重阻碍了未来商业化的发展。主要原因是器件在钙钛矿的衬底界面性能较差,引起了严重的激子非辐射复合,导致界面处发生较大的能量损失。因此,调控钙钛矿衬底界面,是获取高性能反式钙钛矿太阳能电池的重
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反式钙钛矿太阳能电池凭借可低温制备、低迟滞效应和易制备叠层器件等优势而备受关注,目前最高器件效率已到达24%以上。然而器件开路电压损失较高,导致最高效率仍低于正置结构器件。此外,器件的稳定性远落后于商业硅电池,严重阻碍了未来商业化的发展。主要原因是器件在钙钛矿的衬底界面性能较差,引起了严重的激子非辐射复合,导致界面处发生较大的能量损失。因此,调控钙钛矿衬底界面,是获取高性能反式钙钛矿太阳能电池的重要途径。基于此,本论文从衬底界面调控的角度设计三种优化策略,最终成功制备了高性能的反式钙钛矿太阳能电池:（1）通过在钙钛矿的衬底界面间引入二亚乙基三胺（DETA）小分子,通过界面调控策略构筑了高性能的反式钙钛矿太阳能电池。通过一系列薄膜测试、光电表征发现,DETA界面层能够提高钙钛矿的成膜质量,改善电荷提取与传输速率并减少器件中的漏电流。光伏器件的开路电压(Voc)从1.09 V提升至1.10 V,短路电流密度(Jsc)从20.85 m A/cm~2提升至21.74 m A/cm~2,器件的重复性有显著提升。最终实现了18.2%的光电转换效率（PCE）。（2）采用一种新型的吡啶有机小分子材料2-氯-3-（羟甲基）吡啶（Pymelcl）,将其引入钙钛矿的衬底界面处,并优化了钙钛矿在空穴传输层上的晶体生长,并形成了具有较大晶粒尺寸、光滑平整的高质量钙钛矿薄膜。光伏器件的Jsc从22.1 m A/cm~2提升至23.3 m A/cm~2,填充因子（FF）从75.5%提升至76.5%,最终优化的器件最高效率达到了18.7%。（3）本课题设计并制备了新型共振有机分子（CzCOPXZ）构筑新型空穴传输层,有效调节钙钛矿薄膜的结晶过程。由于共振材料的N-C=O和N+=C-O-结构之间存在共振相互转换,因此具有动态自适应电荷输运特性的Cz COPXZ将提高PSC的空穴提取和输运能力。此外,Cz COPXZ能与钙钛矿形成Pb-O配位作用,来减少衬底界面中未配位的Pb离子。Cz COPXZ通过促进钙钛矿优先取向生长,减少晶界形成,降低电荷复合和界面能量损失,实现了器件效率和稳定性的同步提升。基于Cz COPXZ的钙钛矿太阳能电池器件效率提升至19.3%,远高于基于PTAA的器件（17.9%）。然后,我们进一步使用苯乙基碘化铵（PEAI）后处理,实现了超过20%的PCE。更重要的是,该器件具有良好的长期光稳定性,在1750小时及65℃连续日光照射的高温环境,性能仅仅比初始效率下降20%。
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