铁基MOF复合材料的制备及吸附性能

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水中污染问题严重危害人类社会的可持续发展,水污染处理方法已引起了人们广泛的关注。目前,已经开发了许多用于处理污染废水的方法,如吸附、生物处理、混凝/絮凝、膜过滤、降解和渗析等。在众多处理方法中,吸附法具有简单有效且成本低廉等优点。MOFs具有孔隙大、较大的比表面积、孔表面易于修饰等优点,其在吸附相关的应用研究中有很广阔的前景。但是,在实际应用中,单一的MOF具有耐光性、耐水性和机械性能差等缺点。因此,将MOFs材料与功能性材料相结合制备复合材料受到广泛关注,通过复合不仅可以改善MOFs材料本身的不足,而且还能增加其性能。如何能提高吸附性能又降低材料成本仍然是MOFs复合材料正在关注的领域。本文选用廉价的蒙脱土(Mt)为载体,与环境友好的铁基MOF相结合,制备了环境友好的MIL-53(Fe)@Mt、MIL-100(Fe)@Mt两种复合吸附剂,同时制备了海藻酸钠(SA)诱导MIL-100(Fe)花簇吸附剂,并研究了其吸附性能。论文内容为以下部分:1.首先介绍了MOFs材料的发展历史及主要类型,其次总结了不同MOFs复合材料及其性能,最后介绍了铁基MOFs的主要类型、铁基MOFs及复合材料的应用以及铁基MOFs及复合材料在污水处理中的应用。2.以Mt为载体,通过原位生长技术与MIL-53(Fe)结合,合成了一种新型廉价环保的吸附剂(MIL-53(Fe)@Mt)。采用SEM、FT-IR、XRD、BET及TG对MIL-53(Fe)@Mt的结构进行了表征。结果表明MIL-53(Fe)生长在片层Mt表面,且MIL-53(Fe)颗粒变小,热稳定性增加。最后,考察了MIL-53(Fe)@Mt的吸附性能,结果表明MIL-53(Fe)@Mt对亚甲基蓝(MB)具有好的吸附性能,吸附50 min去除率达到99.6%;与纯MIL-53(Fe)、Mt相比,MIL-53(Fe)@Mt对MB的吸附能力分别是纯Mt和MIL-53(Fe)的3.02和3.54倍。3.以Mt为载体,在无氟条件下,通过原位生长技术与MIL-100(Fe)结合,合成了一种新型廉价环保的吸附剂(MIL-100(Fe)@Mt)。采用SEM、FT-IR、XRD、BET及TG对MIL-100(Fe)@Mt的结构进行了表征。结果表明Mt片层与之前相比变得较疏松,且MIL-100(Fe)颗粒均匀地生长在片层Mt表面,热稳定性增加。考察了MIL-100(Fe)@Mt对模拟染料废水罗丹明B(RhB)水溶液的吸附性能,结果表明MIL-100(Fe)@Mt对RhB具有好的吸附能力,吸附30 min去除率达到99.0%。4.选用天然高分子SA为结构诱导剂,首先利用SA与Fe3+离子交联形成凝胶珠,随后在水热反应制备MIL-100(Fe)花簇(MIL-100(Fe)/SA)。采用SEM、FT-IR、XRD、XPS以及BET对MIL-100(Fe)/SA的结构进行了表征。结果表明SA在水热过程中被成功分解,在SA诱导下,生成的MIL-100(Fe)大小均一,且是由5070 nm之间的小颗粒形成的似菜花状花簇。MIL-100(Fe)/SA比纯MIL-100(Fe)颗粒小了23倍。考察了MIL-100(Fe)/SA对模拟废水盐酸四环素(TC)水溶液的吸附性能,结果表明MIL-100(Fe)/SA对TC具有较好的吸附性能,吸附40 min去除率达到99.1%。本文在铁基MOF的基础上,选用廉价、环境友好的功能材料与其复合,制得了三种新型铁基MOF复合材料,这三种复合材料对水中污染物吸附效果好,具有无毒、环境友好、廉价的优势,有望应用于水处理研究领域。
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