【摘 要】
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挥发性有机物(VOCs)是O3和PM2.5等二次污染物的关键前体物,其对生态环境和人类健康的严重危害已引起全世界的关注。含氧挥发性有机物(OVOCs)因其广泛存在和高反应活性,对这些二次污染物的形成更是具有重大贡献。吸附技术与光催化技术是目前极具潜力的高效去除VOCs的方法,吸附技术能够通过简单的操作对VOCs进行富集,而光催化技术则能在温和的条件下将VOCs转化为无毒无害的CO2和H2O。然而,
【基金项目】
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广州市科技计划(201804020026); 国家自然科学基金(21777047)
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挥发性有机物(VOCs)是O3和PM2.5等二次污染物的关键前体物,其对生态环境和人类健康的严重危害已引起全世界的关注。含氧挥发性有机物(OVOCs)因其广泛存在和高反应活性,对这些二次污染物的形成更是具有重大贡献。吸附技术与光催化技术是目前极具潜力的高效去除VOCs的方法,吸附技术能够通过简单的操作对VOCs进行富集,而光催化技术则能在温和的条件下将VOCs转化为无毒无害的CO2和H2O。然而,单一的吸附或光催化技术存在二次污染、再生能力差和去除效率低等问题,因此开发同时具备高效吸附和催化功能的材料具有很大的研究意义和应用前景。金属有机骨架(MOFs)衍生材料不仅能继承原始MOFs材料大比表面积和高孔隙率等特点,还能形成多级孔道,并具有优良的导电性和化学稳定性,往往在许多领域表现出比原始MOFs材料更优的性能。鉴于此,本研究制备MOFs衍生材料,并探究其对VOCs吸附和光催化的性能。以水热法合成的MIL-100(Fe)为前驱体,通过在氮气气氛下热处理制备了一系列铁基金属有机骨架衍生材料,在动态条件下用于甲醇、甲醛和丙酮等OVOCs的吸附去除。实验结果表明,部分碳化的M-350材料表现出最佳的吸附性能和良好的稳定性,对甲醇的穿透吸附量较原始MIL-100(Fe)提升了61.5%,同时是市售活性炭的24.7倍、ZSM-5分子筛的6.5倍、以及SAPO-34分子筛的2.6倍。M-350优异的吸附性能归因于其通过高温煅烧暴露了更多充当路易斯酸位点的配位不饱和铁金属位点,对OVOCs具有较强的亲和力,同时多级孔结构和增大的比表面积进一步促进吸附。以MIL-100为前驱体制备了一系列铁基金属有机骨架衍生材料,用于可见光下静态光催化降解丙酮。结果表明,纯MIL-100具有较好的可见光催化活性,同时通过热处理的衍生材料均表现出比原始MIL-100显著增强的光催化活性,其中M-300具有最高的光催化去除丙酮效率和良好的循环稳定性。M-300优异的丙酮去除能力归因于其对丙酮的吸附和光催化协同去除,以及Fe2+/Fe3+活性中心的形成促进更多的·OH生成,并抑制电子-空穴的复合,从而进一步提高光催化活性。
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