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为减少化石类燃料在燃烧供热过程中产生有害物质，污水热利用技术获得了广泛研究，其中提热量受到污水温度的制约是污水热利用过程的技术难点。为解决此问题，论文提出了以铁基活性物种催化H2O2产生羟基自由基(·OH)来氧化降解污水，利用催化氧化过程产生的热量来提升污水温度的解决方法。本文以廉价易得的颗粒半焦(SCe)为载体，制备了Fe2O3@MSCe和Fe3O4@MSCe两种新型芬顿催化剂，研究了Fe2+/H2O2均相芬顿、Fe3+/H2O2均相类芬顿、Fe2O3@MSCe/H2O2异相类芬顿和Fe3O4@MSCe/H2O2双价态异相芬顿共四种典型铁基芬顿处理OPD(o-phenylenediamine，OPD)污水的降解放热特性，阐明了铁基芬顿体系的降解放热机理。本研究为污水处理过程的能源化利用供了理论依据。全文的主要研究工作如下:
(1)提出了利用铁基芬顿降解污水过程产生的反应热来有效提高污水温度的新思路。开展了O3和Fe2+/H2O2均相芬顿两种试剂氧化OPD污水的降解放热实验和反应路径分析。研究显示，Fe2+/H2O2均相芬顿试剂表现出更优异的降解放热性能，O3降解OPD污水的过程为单一氧化放热过程，Fe2+/H2O2均相芬顿降解OPD污水过程存在产生·OH和HO2·自由基的催化反应、自由基氧化OPD的降解反应和自由自身淬灭反应等多种反应放热过程，多种反应热的叠加是Fe2+/H2O2均相芬顿降解过程污水温度有效提升的主要原因。Fe2+/H2O2均相芬顿降解OPD污水的降解率为93％时，溶液温升数值可达11℃以上，说明利用Fe2+/H2O2均相芬顿降解污水过程产生的热能来提高污水温度的思路在理论和实践上是可行的。
(2)开展了Fe3+/H2O2均相类芬顿降解放热性能、pH适应性和反应机理的研究。实验结果显示Fe3+/H2O2均相类芬顿具有较好的降解放热性能和pH适应性，pH=7.8时，OPD污水的降解率为93.5％，溶液温升数值为7.2℃;在pH=8.0～11.3范围内，Fe3+/H2O2均相类芬顿体系处理OPD污水的降解率明显高于相同pH范围内Fe2+/H2O2均相芬顿体的降解率。揭示了碱性条件下，Fe3+/H2O2均相类芬顿体系既存在Fe3+催化H2O2产生·OH和HO2·自由基氧化OPD的均相反应，又存在Fe(OH)3胶体粒子催化H2O2产生·OH和HO2·自由基氧化OPD的非均相反应的内在机理。
(3)制备了Fe2O3@MSCe复合材料并开展了Fe2O3@MSCe/H2O2异相类芬顿降解放热性能和反应机理的研究。表征结果显示Fe2O3@MSCe具有较大的比表面积和多种官能团，具有较强的化学吸附能力。实验结果显示Fe2O3@MSCe/H2O2具有较好的降解放热性能，溶液初始pH为7.8～8.9时，污水的降解率为88.2％～80.5％，溶液温升数值为7.1～6.9℃。Fe2O3@MSCe/H2O2异相类芬顿降解OPD污水过程中遵循协同降解机理。
(4)制备了Fe3O4@MSCe复合材料并开展了Fe3O4@MSCe/H2O2异相类芬顿降解放热性能和反应机理的研究。实验结果显示，在pH=7.8～11.2范围内，OPD污水的降解率为90.9％～89.1％，溶液温升数值为7.3℃～6.9℃，相较Fe2O3@MSCe/H2O2，Fe3O4@MSCe/H2O2表现出更优异的降解放热特性。Fe3O4晶体中Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)间电子的内部切换是加速电子在Fe3O4晶体和H2O2分子间转移，提升Fe3O4@MSCe/H2O2异相类芬顿催化活性的主要因素。
(5)开展了影响铁基芬顿降解放热性能宏观规律和微观机理的研究。研究了Fe2+/H2O2均相芬顿、Fe3+/H2O2均相类芬顿、Fe2O3@MSCe/H2O2异相类芬顿和Fe3O4@MSCe/H2O2双价态异相类芬顿四种典型芬顿体系中反应条件对降解放热性能的影响规律，以及·OH自由基反应路径对降解放热性能影响的微观机理。研究发现铁基芬顿降解OPD污水过程中，H2O2投加浓度是影响污水温度提升数值的主要因素，铁基催化剂投加浓度和初始反应温度是影响反应速率主要因素的宏观规律。研究揭示了铁基芬顿降解OPD污水过程的放热量主要取决于系统内的总反应量，降解量主要取决于·OH自由基同OPD分子反应量的微观机理。
(1)提出了利用铁基芬顿降解污水过程产生的反应热来有效提高污水温度的新思路。开展了O3和Fe2+/H2O2均相芬顿两种试剂氧化OPD污水的降解放热实验和反应路径分析。研究显示，Fe2+/H2O2均相芬顿试剂表现出更优异的降解放热性能，O3降解OPD污水的过程为单一氧化放热过程，Fe2+/H2O2均相芬顿降解OPD污水过程存在产生·OH和HO2·自由基的催化反应、自由基氧化OPD的降解反应和自由自身淬灭反应等多种反应放热过程，多种反应热的叠加是Fe2+/H2O2均相芬顿降解过程污水温度有效提升的主要原因。Fe2+/H2O2均相芬顿降解OPD污水的降解率为93％时，溶液温升数值可达11℃以上，说明利用Fe2+/H2O2均相芬顿降解污水过程产生的热能来提高污水温度的思路在理论和实践上是可行的。
(2)开展了Fe3+/H2O2均相类芬顿降解放热性能、pH适应性和反应机理的研究。实验结果显示Fe3+/H2O2均相类芬顿具有较好的降解放热性能和pH适应性，pH=7.8时，OPD污水的降解率为93.5％，溶液温升数值为7.2℃;在pH=8.0～11.3范围内，Fe3+/H2O2均相类芬顿体系处理OPD污水的降解率明显高于相同pH范围内Fe2+/H2O2均相芬顿体的降解率。揭示了碱性条件下，Fe3+/H2O2均相类芬顿体系既存在Fe3+催化H2O2产生·OH和HO2·自由基氧化OPD的均相反应，又存在Fe(OH)3胶体粒子催化H2O2产生·OH和HO2·自由基氧化OPD的非均相反应的内在机理。
(3)制备了Fe2O3@MSCe复合材料并开展了Fe2O3@MSCe/H2O2异相类芬顿降解放热性能和反应机理的研究。表征结果显示Fe2O3@MSCe具有较大的比表面积和多种官能团，具有较强的化学吸附能力。实验结果显示Fe2O3@MSCe/H2O2具有较好的降解放热性能，溶液初始pH为7.8～8.9时，污水的降解率为88.2％～80.5％，溶液温升数值为7.1～6.9℃。Fe2O3@MSCe/H2O2异相类芬顿降解OPD污水过程中遵循协同降解机理。
(4)制备了Fe3O4@MSCe复合材料并开展了Fe3O4@MSCe/H2O2异相类芬顿降解放热性能和反应机理的研究。实验结果显示，在pH=7.8～11.2范围内，OPD污水的降解率为90.9％～89.1％，溶液温升数值为7.3℃～6.9℃，相较Fe2O3@MSCe/H2O2，Fe3O4@MSCe/H2O2表现出更优异的降解放热特性。Fe3O4晶体中Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)间电子的内部切换是加速电子在Fe3O4晶体和H2O2分子间转移，提升Fe3O4@MSCe/H2O2异相类芬顿催化活性的主要因素。
(5)开展了影响铁基芬顿降解放热性能宏观规律和微观机理的研究。研究了Fe2+/H2O2均相芬顿、Fe3+/H2O2均相类芬顿、Fe2O3@MSCe/H2O2异相类芬顿和Fe3O4@MSCe/H2O2双价态异相类芬顿四种典型芬顿体系中反应条件对降解放热性能的影响规律，以及·OH自由基反应路径对降解放热性能影响的微观机理。研究发现铁基芬顿降解OPD污水过程中，H2O2投加浓度是影响污水温度提升数值的主要因素，铁基催化剂投加浓度和初始反应温度是影响反应速率主要因素的宏观规律。研究揭示了铁基芬顿降解OPD污水过程的放热量主要取决于系统内的总反应量，降解量主要取决于·OH自由基同OPD分子反应量的微观机理。