木质复合气凝胶的制备与光催化性能研究

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近年来,纺织行业内产生的大量化学合成染料严重破坏了生态系统的平衡,因此采用高效快速的处理方式去除染料污水是提高水环境质量的必要条件。本论文以杨木为原料,采用2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(TEMPO)介导氧化的方法制备了纳米纤维素(CNF)气凝胶,探究了不同浓度CNF气凝胶对亚甲基蓝(MB)的吸附性能以及吸附机制。将聚乙烯醇(PVA)作为氧化亚铜(Cu2O)的分散剂与CNF溶液共混,制备了Cu2O-PVA/CNF复合气凝胶,使其同时具有吸附和光催化性能,并探究不同Cu2O含量的复合气凝胶对MB的光降解率的影响以及光催化降解机制;在此基础上,通过自上而下的方法制备木材气凝胶,并将Cu2O浸渍到木材气凝胶中,研究其光催化性能。论文研究结果如下:(1)CNF气凝胶的制备与吸附性能研究:以杨木木粉为原料,通过TEMPO介导氧化制备不同浓度CNF气凝胶。对样品的微观形貌、结晶性能以及孔径分布等进行了分析;并探究了不同浓度的CNF气凝胶在初始浓度、吸附剂用量和不同染料溶液p H等条件下对MB的吸附性能以及吸附机制的影响。结果表明,发现该CNF气凝胶具有丰富的多孔结构,通过TEMPO介导氧化成功的引入了羧基基团;并且1.0wt%CNF对MB表现出较好的吸附性能,最大吸附量可以达到140.47 mg/g,吸附过程属于物理吸附,并且是多分子层吸附。(2)Cu2O-PVA/CNF复合气凝胶的制备及其光催化性能研究:将PVA作为Cu2O的分散剂,通过共混的方式将Cu2O-PVA溶液和CNF溶液相结合,制备了双功能Cu2O-PVA/CNF复合气凝胶。利用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附/脱吸附(BET)、紫外分光光度计(UV-Vis)等手段对样品的微观结构和光催化性能等进行了表征。结果表明,当Cu2O颗粒含量为6wt%时,复合气凝胶的光降解率最高,达到95.6%,远远高于纯Cu2O的光降解率。6wt%Cu2O-PVA/CNF复合气凝胶作为最佳催化剂降解MB实验中,在初始浓度为10 mg/L、催化剂用量为15 mg、p H为7~9的条件下,光催化降解性能最好。经5次光催化循环后再利用,光降解率仍能达到71.06%,通过分析循环前后样品的XRD,发现该催化体系稳定,有利于污染物的降解。(3)自上而下木材复合气凝胶的制备及其光催化性能研究:采用自上而下的方法制备出木材气凝胶,并通过浸渍将Cu2O-PVA体系引入到木材气凝胶中,成功制备了木材复合气凝胶。探讨了木材复合气凝胶的形貌、结构和光催化等性能的影响。结果表明,木材气凝胶结构的引入可以在一定程度上改善对MB的光催化性能,并且Cu2O-PVA体系通过真空浸渍方法可以均匀的分散在木材气凝胶基体上,该体系的使用避免了Cu2O的团聚,并且有效的提高了木材气凝胶的力学性能。木材复合气凝胶的光催化降解MB实验中发现,当染料初始浓度为10 mg/L、催化剂用量为15 mg、p H为9的条件下,木材复合气凝胶对MB的光降解率可以达到96.66%。经过5次循环再利用后,光降解率仍能达到75.80%,表明该复合催化剂具有优异的循环稳定性。综上所述,以杨木为原料,制备不同浓度CNF气凝胶,研究其对MB的吸附性能以及吸附机制,通过将Cu2O与CNF相结合制备功能化复合气凝胶,并引入木材的层状结构,实现同时吸附和光催化降解MB,该复合气凝胶对MB表现出优异的降解率,本论文为实现生物质材料的高值化利用提供了一定的理论基础和技术支持。
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