【摘 要】
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光催化技术可以利用太阳能解决许多环境和能源问题,其核心是制备高效,稳定且环保的光催化剂材料。石墨碳氮化碳(g-C3N4)作为一种新型的有机半导体,因其独特二维片层结构和简单的元素构成,具有合成简单,稳定性高,价带结构合理等突出优势,成为光催化领域近年来的研究热点之一。目前,对g-C3N4的性能调控主要是通过调控结构来增大比表面积,调控能带来提高可见光利用率,或通过复合半导体来促进光生载流子的分离。
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光催化技术可以利用太阳能解决许多环境和能源问题,其核心是制备高效,稳定且环保的光催化剂材料。石墨碳氮化碳(g-C3N4)作为一种新型的有机半导体,因其独特二维片层结构和简单的元素构成,具有合成简单,稳定性高,价带结构合理等突出优势,成为光催化领域近年来的研究热点之一。目前,对g-C3N4的性能调控主要是通过调控结构来增大比表面积,调控能带来提高可见光利用率,或通过复合半导体来促进光生载流子的分离。本文中,我们主要通过复合半导体的方法,对g-C3N4的性能进行调控。我们选择了两种典型的氧化物和硫化物半导体,分别是锰氧化物(MnOx)和二硫化钼(MoS2)来和g-C3N4进行复合。通过条件控制和对比研究,发现复合材料中两相的结构特点以及表面性质会影响复合材料整体的光催化性质。构建g-C3N4基复合光催化剂的过程中,除了两种半导体的价带结构之外,两相在微观尺度的结合至关重要。在g-C3N4基底上直接负载MnOx不能起到明显的催化改良效果。先在C3N4片层上先复合CeO2作为桥接相,再通过化学浸渍法引入MnOx可以成功构建g-C3N4/CeO2/MnOx复合材料,催化性能略有提升。这种方法引入的MnOx以结晶的形态存在于g-C3N4片层的边缘,与基底光催化剂之间结合不够紧密,对光催化速率没有显著的提升效果。在g-C3N4基底上复合二维结构的MoS2半导体,可以成功得到g-C3N4/MoS2的二维/二维结构,这样紧密结合的界面有效促进光生载流子的分离,从而显著提升光催化效率。通过实验条件控制,我们发现最佳的g-C3N4/MoS2的成分配比是1.25%MoS2,制备温度是550℃。另外,光催化剂的孔径结构和表面性质对光催化效率有重要影响。通过引入MoS2作为第二相,微观上增加了 g-C3N4的片层褶皱,增加了复合材料的介孔数量,增大了催化剂的比表面积,从而有效提升了催化反应效率。
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