分子筛多孔材料是一类重要的无机材料，其显著特点是具有独特的晶体结构、高的比表面积和吸附能力，骨架中具有可被调变的活性位点，因此在催化、吸附、分离、离子交换等方面有着重要的应用。开发新型分子筛以满足各种实际应用的要求，是分子筛的合成一个重要研究内容。近年来，锗硅酸盐分子筛不断被开发出来，特别是一些超大孔、微孔-介孔锗硅酸盐分子筛的合成引起了人们的浓厚兴趣。本论文在浓缩水体系条件下，以氟离子为矿化剂，选用一系列不同的季铵、季膦盐为模板剂，通过调变不同的反应条件，水热合成出一系列具有良好热稳定性及较强吸附能力的超大孔锗硅酸盐分子筛，并且对它们的合成规律和性质进行了分析和总结。1.通过选用自主设计合成一例具有良好热稳定性、亲疏水性的新型有机季铵化合物为模板剂，在浓缩水体系条件下，以氟离子为矿化剂合成了30元环手性介孔锗硅酸盐分子筛ITQ-37的纯相。系统研究了在合成过程中，反应温度、反应时间和体系水量对最终产物相选择性的影响。通过透射电镜表征，发现其具有规则的六边形形貌，粒子分布较为均一，且平均粒径约为200nm。所合成的ITQ-37具有较好的热稳定性，在加热煅烧脱除模板剂之后，具有较好的吸附性质，其比表面积达到了598m²/g。通过引入铝元素，将酸性位点引入到骨架中，并通过NH₃-TPD对其酸强度进行了表征。该化合物对4-溴苯甲醛和1,3-丙二醇的醛醇缩合反应具有良好催化性能。2.以两种新型有机季胺盐为模板剂，首次在浓缩水体系条件下合成了18元环超大孔道锗硅酸盐分子筛ITQ-44。系统研究了各个合成条件，包括体系水量、反应温度、反应时间、锗硅比例等条件对最终产物相选择性的影响。通过扫描电镜表征，发现其具有规则的六棱柱状形貌。所合成的ITQ-44具有较好的热稳定性，在加热煅烧脱除模板剂之后，具有较好的吸附性质,其比表面积达到了350m2/g。同时通过掺杂铝、硼、镓等元素，在相同的反应条件下，合成了一系列杂原子掺杂锗硅酸盐分子筛ITQ-44。通过NH₃-TPD对杂原子掺杂的ITQ-44的酸强度进行了表征。3.在浓缩水体系条件下，以成本较低的市售四丁基氢氧化膦为模板剂，在较宽反应范围内合成了一例具有超大18元环孔道的铝掺杂锗硅酸盐ITQ-33。系统研究了体系水量、铝掺杂量、体系投料量等条件对最终产物相选择性的影响。通过扫描电镜表征，发现其具有规则的六棱柱状形貌。所合成的ITQ-33具有较好的热稳定性，在加热煅烧脱除部分模板剂之后，具有较好的吸附性质，其比表面积达到了355m²/g。通过NH₃-TPD对杂原子掺杂的ITQ-33的酸强度进行了表征。4.在浓缩水体系条件下，以成本较低的市售四丁基氢氧化膦为模板剂，合成了新型铝锗硅酸盐微孔化合物CJ-x。系统研究了各个合成条件，包括体系水量、反应温度、反应时间等条件对最终产物相选择性的影响。在treacy假想结构数据库中，寻找到与CJ-x粉末衍射谱图相似的一系列结构。通过扫描电镜表征，发现其具有规则的立方体块状形貌。在加热条件下，CJ-x发生了相转变现象。CJ-x在水中及酸性条件下，具有较好的稳定性。5.我们还采用一系列自主合成的有机铵化合物和一系列市售有机季铵化合物作为模板剂，合成了具有12元环大孔结构的硅锗酸盐分子筛ITQ-7和ITQ-17等化合物。我们通过精确设计实验，并严格控制反应体系的水量，探索合成具有新颖骨架结构的超大孔分子筛的合成规律，并系统研究了各个反应条件对最终目标产物相选择性的影响，以期深入揭示各个反应条件与最终产物相选择性之间的关系，为开发新型分子筛提供理论和实验依据。