含氮类金属萘酞菁配合物的合成及三阶非线性光学性质

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非线性光学材料的研制对光子技术的发展具有指导意义。酞菁衍生物由于其独特的结构而具有优异的非线性光学性质,是非线性光学领域研究的热点之一。本文以制备具有较好三阶非线性光学性质的材料为目标,设计并合成了系列含氮类金属酞菁配合物:乙酰胺基金属萘酞菁MNc(NHCOCH3)4 (M=Co、Ni、Cu、Zn)、吡啶氧基金属酞菁MPc(OC5H4N)4 (M=Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Pb、In)、季铵盐金属酞菁MPc(NMe3I)4 (M=Co、Ni、Cu、Zn),采用基质辅助飞行时间质谱、红外光谱、紫外-可见吸收光谱、核磁共振光谱分析等手段对各步产物进行了表征;采用静电自组装技术制备MPc(NMe3I)4/PSS (Ni、Cu、Zn)薄膜,对薄膜的沉积过程进行跟踪,获得了薄膜的厚度及线性极化率。采用Z-扫描技术在激光波长800 nm处,130 fs脉冲宽度条件下,研究了MNc(NHCOCH3)4、MPc(OC5H4N)4以及MPc(NMe3I)4的三阶非线性光学性质。并在激光波长532nm处,4ns脉冲宽度条件下,研究MPc(NMe3I)4的三阶非线性光学性质。探讨中心金属、周边取代基及脉冲宽度对配合物三阶非线性光学性质的影响。研究表明,脉冲宽度为130飞秒条件下,当中心金属为过渡金属且3d轨道不满时,或中心金属可以引入轴向配体时,配合物的二阶分子超极化率较大。配合物在有机溶剂中的溶解性也是影响二阶分子超极化率的因素之一,二阶分子超极化率随着溶解度的增加而增大。吸电子基团-NMe3I对共轭体系的诱导效应大于推电子基团-OC5H4N和-NH2,所以当中心金属、共轭体系相同时,配合物引入吸电子基团,其二阶分子超极化率较大,γ[CoPc(OC5H4N)4]<γ[CoPc(NMe3I)4],γ[ZnPc(NH2)4]<γ[ZnPc(NMe3I)4]。当激光强度相同而脉冲宽度不同时,配合物的非线性吸收机理不同。当样品受到光强为2.0×1012 W/m2的飞秒激光激发时,样品表现为饱和吸收效应;而当样品受到与其相同光强的纳秒激光激发时,样品呈现出反饱和吸收效应。
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