中国东部花岗岩风化过程中的硼同位素地球化学研究

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大陆硅酸盐矿物的风化过程中消耗大气和土壤中的CO2,并释放植物所需的K、Si等营养元素维持生态系统运行,从而在较长时间尺度上影响着全球气候系统的演化。硼(B)及其同位素展现的物理化学性质,使其具有示踪硅酸岩风化作用和物质迁移转化过程的潜力。以我国东部四个风化程度显著不同的花岗岩风化剖面作为研究对象,包括土壤、基岩、上覆植物和花岗岩中主要造岩矿物。针对原生矿物风化和次生矿物吸附等过程的分析,初步获得了硼同位素分馏的主要控制因素,并得出不同气候条件下,硼同位素在剖面中分布的一般特征。  不同气候带风化程度不同,NMG-3<QHD<JLN-S1<HN-2。花岗岩风化过程会发生明显的B同位素分馏。原生矿物风化、次生矿物吸附解吸附是其主要过程。花岗岩中主要造岩矿物的硼含量及其同位素组成差异明显:相同基岩的矿物中B含量不同,总体上硼含量呈现为长石(钾长石>斜长石)和黑云母>石英;黑云母δ11B最高,而钾长石、斜长石的δ11B相对较低,B含量与δ11B整体上没有明显的相关关系。黑云母风化可能有较为明显的分馏,但是钾长石和斜长石风化没有明显的分馏。当剖面中黑云母完全风化,则有可能导致风化产物相对富集10B,而长石的大量风化则会导致相对富集11B。富含10B外源主要是大气干沉降,可能的来源有黄土或其它硅酸盐碎屑,或当地灰尘,而富含11B的来源主要是大气降水,植物枯枝落叶分解(Δ11Blitterfall-root=+15‰)和穿冠水,以及海洋气溶胶。  NMG-3-1风化剖面整体上相对于基岩富集10B。NMG-3-1剖面处于早期风化阶段,在风化层主要是黑云母风化和Fe氧化物吸附共同作用的结果。中部的过程应该是斜长石的差异风化造成的,B含量减少而δ11B增大。表层的10B来源可能来自黄土。而表层富10B的主要载体可能是粘土矿物和铁氧化物。  QHD剖面的风化壳B含量变化显著。风化壳δ11B范围从-10.64~-7.34‰,平均-7.91‰。QHD剖面的B含量和同位素组成可能更多反映的是地质历史的变化,而非后期原位风化的结果。  JLN-S1剖面δ11B值在剖面变化较小,范围在-9.3~-7.6‰,平均值为-8.3‰。基岩(JLN-R3)δ11B值为-8.41‰。大部分风化壳的δ11B相对于基岩轻微富集11B,而在剖面底部则富集10B。江西JLN剖面可以划分三个简单的阶段,在底部剖面δ11B的变化应该是黑云母风化过程和风化产物吸附主导,而斜长石风化过程造成的分馏不显著。中部是斜长石差异风化和部分细颗粒物质迁移使δ11B逐渐增大。表层粘土矿物和铁氧化物吸附植物分解后富集11B的外源,使表层δ11B值逐渐增大。  HN-2剖面整体上相对于基岩富集10B。底部δ11B随深度减小而降低,但是B含量逐渐增大,表现出典型的次生矿物吸附过程。上部应该主要是次生矿物解吸附或者分解为主,同时释放10B。外源输入应该是来自海洋的降水或者气溶胶。  风化剖面底部的过程主要是原生矿物风化和次生矿物形成,B同位素分馏与风化程度和矿物本身同位素值有关。花岗岩风化壳的风化的原生矿物主要是黑云母和斜长石,而且黑云母风化后的Fe氧化物可能比粘土矿物吸附贡献更大。当花岗岩中主要造岩矿物之间的δ11B值差异较明显时,斜长石风化可能产生非一致风化,使风化剖面相对富集11B。土壤层主要是次生矿物吸附或解吸附,取决于风化程度。由于外源普遍存在,次生矿物吸附也会产生不同的δ11B变化趋势。因此表层的δ11B变化受风化程度影响不明显。  不同的气候条件可以影响植物分解、降水、次生矿物形成和原生矿物分解,最后表现出相似的变化趋势,但是具体过程可能并不一致。在干冷气候条件下,如果大气干沉降显著,则表层硼含量增大,而且δ11B会随深度减小而减小。而剖面风化程度较弱时,则整个剖面的δ11B都会表现出随深度减小而减小。在湿热条件下,根据风化程度的不同,原生矿物风化和次生矿物形成造成δ11B分馏可能不受pH影响,而主要取决于次生矿物的含量。而外源输入的B通量大小和δ11B大小可能影响表层δ11B的变化而不受次生矿物类型影响。
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