低温化学解理石墨烯的改性及电化学性质研究

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石墨烯是一种具有柔性二维平面结构的新型碳质材料,具有比表面积巨大、导电性能优良等突出优点,在太阳能电池、超级电容器和锂离子电池等领域具有良好的应用前景。本文首先采用气液界面自组装成膜法制备得到了透明度可控调节的氧化石墨烯薄膜;然后研究了基于低温化学解理石墨烯的超级电容器、锂离子电池导电剂以及锂离子电池负极的电化学特性。结果表明,石墨烯在电化学储能应用方面具有巨大潜力。采用气液界面成膜法制备得到了透明度可调节的氧化石墨烯薄膜。研究发现,随着氧化石墨烯溶胶pH值(2-13之间)的增加,其透明度不断降低,相应制备得到的氧化石墨烯薄膜的透光度也逐渐降低:当氧化石墨烯水溶胶的pH为2.0时,所制备的氧化石墨烯薄膜在全波段均具有较高的透明度,但当水溶胶的pH为11.0时,薄膜在全波段的透明度均较低。石墨烯在不同温度下热处理改性后电化学性质将发生明显变化。对于水系石墨烯基超级电容器,随着热处理温度的提高,其放电比容量呈降低的趋势:在50 mA/g的电流密度下充放电时,基于原始石墨烯的超级电容器比容量能达到250 F/g,但900℃热处理后的石墨烯(GN(900))超级电容器的比容量仅为25 F/g;特别的,300℃热处理后的石墨烯(GN(300))超级电容器具有最大的放电比容量,达到302 F/g。对于有机系石墨烯基超级电容器,随着热处理温度的提高,其放电比容量不断减少。石墨烯锂离子电池导电添加剂具有良好的导电性能。正极材料中添加较低含量(2.0 wt%)时,表现出优异的性能,通过对石墨烯进行热处理后,其性能还可以进一步提高。与添加最佳量的传统锂离子电池导电剂(20.0 wt%的Supper-P)的导电性能相比,添加2.0 wt% 500℃热处理后的石墨烯(GN(500))导电剂的锂离子电池不仅具有更佳的电化学性能,而且用量也大大的降低,从而有效的降低了成本,提高了电池的体积能量密度。石墨烯做为锂离子电池负极时具有大的比容量。单纯的石墨烯作为锂离子电池负极时,虽然比容量巨大(GN(300)的首次充电比容量能达到905 mAh/g),但没有充放电平台。GN(300)-Al复合锂离子电池负极材料具有巨大的比容量(首次充电比容量能达到1134.6 mAh/g),充放电平台平稳且平台电位较低(0.42V)、循环性能较好(循环十周后其充电比容量能仍然能达到850 mAh/g)等突出优点,是一种非常理想的锂离子电池负极材料。
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