磁控溅射制备BiFeO3薄膜及其光催化性能改性研究

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光催化技术是利用太阳能进行有机物污染治理的有效方法之一,传统的光催化材料如TiO2等因其较宽的光学带隙只能响应紫外光,太阳能利用率不高,且量子效率较低,因此开发新型光催化材料成为当前的研究热点。近年来,多铁性材料BiFeO3因其具有独特的铁电、铁磁性能,特别是其较窄的光学带隙使得BiFeO3成为新型光催化材料候选材料之一,但由于BiFeO3难以制备纯相,量子效率不高以及光生载流子易复合等问题,极大限制了其在光催化领域的应用。因此,本文选择BiFeO3作为光催化性能研究对象,通过制备工艺的调控以探究其最佳制备工艺参数,并通过非金属N掺杂和与TiO2复合形成异质结两种方式提高其光吸收能力,降低光生载流子复合率,从而改善BiFe03材料的光催化性能。本文利用磁控溅射沉积镀膜技术制备了 BiFeO3薄膜、N-BiFeO3薄膜以及N-BiFeO3/N-TiO2复合薄膜,分别探究了制备工艺参数、N的掺杂以及与N-TiO2薄膜的复合对BiFeO3薄膜结构与光学和光催化性能的影响,并建立本文中复合薄膜异质结结构的光催化机理。研究结果表明:(1)溅射气压、氧氩比、退火温度对BiFeO3薄膜的微观结构和光学、光催化性能均有较大影响。溅射气压低于1Pa时薄膜杂相含量较多,而气压为3Pa时BiFeO3衍射峰相对强度减小,因此本论文中最佳溅射气压为2Pa;通入氧气后能减少氧空位,减少杂相的生成,从而提高其性能,当氧氩比为1:4时杂相含量最少,具有较高的光催化活性;合适的退火温度是制备BiFeO3薄膜的关键,温度过高Bi挥发严重,BiFe03分解,温度过低无法结晶,因此控制好退火温度对BiFeO3的制备尤为重要,本论文中最佳退火温度为500℃。(2)N的掺杂对BiFeO3薄膜的相结构没有显著影响,但其能够使得BiFeO3薄膜的光吸收边发生红移,扩宽其光响应范围,减小光学带隙;另一方面,适量的掺杂能降低光生载流子的复合率,从而进一步提高BiFeO3薄膜的光催化性能。(3)将N-BiFeO3薄膜与N-TiO2薄膜复合后,由于能带结构发生耦合,形成异质结结构,使得复合薄膜的光学带隙相对于单层薄膜均有不同程度的减小,且内建电场的存在加快了光生载流子的分离,在一定程度上提高了复合薄膜的光催化性能。
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