论文部分内容阅读
在离子辐照领域,离子与固体相互作用及其诱导的辐照效应,是一个较为基础且重要的科学问题。对这一问题的系统研究与理论阐述,是明晰各类材料在辐照环境下微观损伤与宏观性能等演化机制的基础。在离子辐照环境下,载能离子将与辐照材料的原子发生相互作用,并通过两种方式损失其能量:核能量损失,载能离子与材料原子核发生弹性碰撞造成的能量损失;电子能量损失,载能离子与材料核外电子发生非弹性碰撞造成的能量损失。晶体材料能实现力、热、电、光、磁等不同形式能量的交互与转换,它与红外、激光、新能源等新技术密切相关,特定条件的离子辐照可进一步提高其性能,基于离子束技术也可制备各种晶体微纳结构等。此外,晶体材料是空间功能器件的基体材料之一,也是先进核能反应堆的结构材料与核废料固化的重要候选基体,离子辐照引起的损伤演化行为决定着空间电子器件、堆内核燃料及结构材料等的运行性能。要实现功能与结构晶体材料在复杂极端条件下更加广泛的应用,需对其在不同能量区间离子辐照环境下的损伤演化行为等方面开展研究,这是离子与固体相互作用等研究领域及空间探测、核能等应用领域的工作热点和前沿。本论文工作主要是围绕功能与结构晶体材料辐照开展,采用不同能区离子辐照ABO3型晶体材料,探讨中低能离子辐照核能量损失、快重离子辐照电子能量损失所诱导的辐照效应及其两者之间的耦合作用,进一步阐明晶体材料在不同能区离子辐照环境下的损伤演化机制;基于核及电子能损过程分别产生的离位和径迹损伤,制备工作于不同波段的晶体光波导结构,探究不同辐照条件形成光波导结构的物理机制及其光学特性。以下分别说明各工作的主要内容:利用1 MeV Au+和20 MeV Si3+辐照LaAlO3和YAlO3晶体,探究中低能离子辐照诱导的损伤效应。通过RBS/channeling分析和无序累积模型模拟获得了LaAlO3和YAlO3晶体在低能Au+辐照时的损伤累积曲线,其结果表明,在低能Au+辐照核能量损失作用下,YA103晶体具有比LaAl03晶体更强的抗非晶化能力;通过RBS/channeling、HRTEM和棱镜耦合等实验表征结合iWKB方法重构折射率分布指明,20 MeV Si3+辐照LaAlO3和YAlO3晶体中产生的晶格损伤归因于核能量损失作用。同时验证了棱镜耦合技术结合iWKB折射率重构方法分析材料内部损伤行为的可行性与合理性,为研究晶体材料的损伤行为提供了一种新的研究途径。快重离子辐照环境下电子能量损失占主导地位,当电子能量损失达到一定的阈值时可在材料中产生径迹损伤,由于涉及到复杂的热力学参数和离子速度效应等,电子能量损失诱导径迹损伤形成的机理较为复杂。对此,利用200 MeV Kr17+、247 MeV Ar12+和358 MeV Ni19+等快重离子分别辐照LiTaO3等ABO3型晶体,探究电子能量损失诱导晶体的径迹损伤演化行为及其形成机理。通过RBS/channeling、HRTEM等实验表征分析证实,在辐照晶体中出现孤立球形、非连续与连续等不同形貌的径迹损伤。将形成孤立球形缺陷对应的电子能量损失做为产生径迹损伤的阈值,则LaAlO3晶体阈值为14.70 keV/nm,对应离子速度为2.30 MeV/u;YAlO3晶体阈值为8.61 keV/nm,对应离子速度为1.01 MeV/u。基于非弹性热峰模型,数值计算电子能量损失过程在晶体中诱导能量沉积和晶格温度的时空演变,阐明不同形貌径迹损伤的形成机制,并提出描述径迹损伤行为的“温度阈值”概念,可将不同离子速度与电子能量损失作用诱导的辐照效应归结为晶格温度这一参量,使已被报道的、不同辐照条件下的大量损伤数据可进行对比分析研究,提高材料在强电子能量损失作用下辐照损伤形成与演化的可预测性。通过非弹性热峰模型数值计算,确定LaAlO3和YAlO3晶体径迹损伤形成的温度阈值分别为4340 K和2845 K。不同于单独低能或高能离子辐照,处于实际辐照环境中的材料可能会受较宽能区离子同时作用,此时低能离子辐照核能量损失过程和高能离子辐照电子能量损失过程便不再相互独立,可能会发生耦合作用。发展与完善在复杂离子辐照环境下材料辐照效应及相关物理机制的研究,可为开发新型抗辐照材料及研究其损伤特性等方面提供必要的理论基础和实验依据。目前国际上可同时开展低、高能双束离子辐照实验的装置极少,一个解决方案是利用低能和高能离子束先后辐照,以此研究核能量损失产生的预损伤区在强电子能量损失作用下的损伤演化行为和机理。基于此方案,我们进行了以下研究:（i）利用1 MeV Au+辐照LaAlO3和YA103晶体引入预损伤,随后利用不同种类和能量的离子辐照预损伤样品,探究核与电子能量损失间的耦合作用及其诱导的损伤演化行为。RBS/channeling和HRTEM等实验分析证实:相对于完美晶体,200 MeV Kr17+辐照预损伤LaAl03样品中的损伤程度明显增加,径迹损伤形貌由非连续变为连续;20 MeV Si3+和358 MeV Ni19+辐照预损伤YA103样品中的损伤程度同样明显增加,且Ni19+辐照样品形成非连续径迹损伤。基于非弹性热峰模型,数值计算电子能损过程在预损伤晶体中诱导的能量沉积和晶格温度的时空演变,阐明损伤增加和径迹形貌改变的物理机制;（ii）为进一步探究核与电子能量损失间耦合作用机制,利用不同剂量的1 MeV Au+辐照SrTiO3晶体产生预损伤程度不同的SrTiO3样品,随后利用247 MeV Ar12+、20 MeV Si3+和200 MeV Kr17+辐照预损伤程度较高的SrTi03样品,利用20 MeV Si3+和358 MeV Ni19+辐照预损伤程度较低的SrTi03样品,通过RBS/channeling和HRTEM等实验分析证实:相对于完美晶体,Ar12+、Si3+和Kr17+辐照高预损伤SrTi03样品的损伤程度明显增加,且Ar12+和Si3+辐照预损伤样品形成非连续径迹损伤,Kr17+辐照预损伤样品径迹损伤形貌由非连续变为连续;而Si3+和Ni19+辐照低预损伤SrTiO3样品的损伤程度反而降低。基于非弹性热峰模型,数值计算电子能损过程在预损伤SrTi03样品中诱导的能量沉积和晶格温度时空演变,阐明不同损伤演化行为的物理机制。上述研究结果指出:（1）核能损与电子能损在诱导辐照损伤时的耦合作用应具体分为协同与竞争效应。电子能损诱导的热峰响应强度受单晶热导率、电子-声子耦合系数等影响较为显著,基于能损作用机制与固体缺陷理论,低能离子辐照核能损作用后的晶体离位损伤区域内部热导率降低、电子-声子耦合系数增加,这将抑制局部能量的耗散,增加电子能量损失引起的热峰响应强度,进而影响该区域在面向高能离子辐照电子能损作用时的晶格温度时空演变。此时,相对于无损伤区域,高浓度离位损伤区内热峰响应强度显著增强,从而有效地增强晶格温度,促进径迹损伤形成,核与电子能量损失间发生协同作用;低浓度离位损伤区内热峰响应强度增强并不显著,晶格温度有限升高,诱导预先存在的离位损伤退火再结晶,损伤程度降低,核与电子能量损失发生竞争效应。（2）对于部分单晶,其形成径迹所需电子能量损失、离子速度等条件较为苛刻,直接高能离子辐照诱导难以形成径迹损伤,这极大的限制了离子辐照技术在制备纳米通道等领域的应用,通过核能量损失产生的离位损伤,提高晶体对电子能量损失的敏感程度,将促进电子能量损失作用下离子径迹损伤的形成,有效地修饰所获得的径迹形貌,该方面研究为纳米通道等相关应用提供了新的技术方法。作为集成光子设备的基本组成部分,光波导以其独特的性能及高集成化,在现代光通信等领域有着十分重要的用途。通过离子辐照核及电子能量损失过程分别产生的离位和径迹损伤,精确调控辐照材料中的光学性质及其相关位置,制备出工作于不同波段的光波导结构:（1）利用6 MeV Si3+辐照LaAlO3晶体,20 MeV Si3+等辐照SrTiO3晶体,通过核能损诱导的离位损伤对晶体材料光学性质进行修饰与调控,成功制备出光波导结构。光学测试和仿真模拟表明,所形成的LaAl03光波导结构可以有效地支持可见光的传输,所形成的SrTi03光波导结构可以分别有效地支持可见光和近红外区光的传输;（2）利用247 MeV Ar12+辐照LiTaO3晶体,通过电子能损诱导的径迹损伤对晶体材料光学性质进行修饰与调控,成功制备出光波导结构。光学测试和仿真模拟表明,形成的LiTaO3光波导结构可以有效地支持近红外区光的传输。