【摘 要】
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化石燃料在目前的能源消费结构中仍然占据主导地位,化石燃料的生产和消耗过程中往往伴随着CO_2(化石燃料完全燃烧)和CO(化石燃料不完全燃烧及蒸汽重整)的产生。CO_2大量排放导致的温室效应对人类生存产生严重威胁,而CO也是一种对人体有害的剧毒气体;从资源利用的角度,CO_2和CO都是极为重要的C1原料。所以从各种气源中高效捕集和分离CO_2以及CO是未来绿色可持续发展的要求。膜分离是一类新兴的绿色
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化石燃料在目前的能源消费结构中仍然占据主导地位,化石燃料的生产和消耗过程中往往伴随着CO_2(化石燃料完全燃烧)和CO(化石燃料不完全燃烧及蒸汽重整)的产生。CO_2大量排放导致的温室效应对人类生存产生严重威胁,而CO也是一种对人体有害的剧毒气体;从资源利用的角度,CO_2和CO都是极为重要的C1原料。所以从各种气源中高效捕集和分离CO_2以及CO是未来绿色可持续发展的要求。膜分离是一类新兴的绿色分离方法,然而商业化的聚合物膜受制于Robeson上限,难以实现对CO_2和CO的高分离性能。离子液体是
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砷及其化合物是自然界广泛分布的持久性有毒污染物,砷暴露威胁人类健康。目前的技术无法永久性消除砷污染,因此,砷污染的监测和检测则极为重要。砷污染检测的传统方法依赖于大型的化学分析仪器,费时费力通量低,且需受过训练的专业人员在专门的实验室才能开展。全菌生物传感器是近年发展起来的砷检测新技术,方便、简单且灵敏。但由于细菌细胞壁和细胞膜屏障以及细菌个体代谢反应的干扰等问题,导致检测结果的稳定性较差。为了解
电活性细菌(EAB)具有独特的生理代谢模式和胞外电子传递能力,在废水处理、环境修复、微生物电合成等领域具有巨大的应用潜力。然而电活性细菌双向电子传递(向胞外释放电子和/或从胞外环境摄入电子)的机制仍然未被充分解析,异养电活性细菌的胞外电子摄入和胞内合成代谢这两个过程的关联也尚未被阐明,胞外电子传递能力普遍较低,这些都限制了电活性细菌的实际应用。本学位论文对电活性细菌的双向电子传递机制及调控进行了深
小分子离子的光解动力学研究不仅在大气化学和星际化学中有重要的意义,其本身研究的分子结构与解离机理之间的关系也是物理化学中重要的研究内容。本博士论文的主要工作是在低温离子阱结合离子速度成像谱仪上开展了 N2O+和CO2+离子的紫外光解动力学研究和设计搭建了负离子慢电子速度成像实验装置。另外还对C6F5Br在紫外光解离动力学用时间切片离子速度成像装置进行了研究。(1)N2O+离子紫外光解动力学研究用低
分子散射过程可分为原子或分子之间的碰撞和半碰撞过程(例如光解反应)。微观反应动力学是在原子分子的水平上研究粒子间单次碰撞中能量交换、反应络合物形成机理和寿命以及散射产物的速度分布角分布等动态性质。对半碰撞反应,本论文中,利用时间切片-离子速度成像技术,结合可调谐的真空紫外光源,对OCS分子在真空紫外区域的光解动力学进行了研究;另外,利用H原子Rydberg飞行时间技术研究了 DNCO在133-13
程序升温脱附谱(Temperature Programmed Desorption,TPD)方法是研究表面光化学动力学的重要技术手段,可对表面反应产物进行原位探测。基于高灵敏质谱,本文作者所在课题组自行研制了一台表面光化学动力学研究装置,并依此对甲醇、乙二醇等醇类小分子在金红石R-TiO2(110)和氧化锌ZnO(0001)表面上的光化学反应展开研究。表面修饰是提高化学反应效率的有效手段。结合程序
含硅分子是星际碳硅尘埃的形成的前驱体分子,开展含硅分子的高分辨光谱研究是深入理解其化学结构和成键性质的基础,为星际硅化学的研究提供直接的数据支持。本博士论文的主要内容包括:搭建一套狭缝射流等离子体-腔衰荡(Slit Jet Plasma Cavity Ring-Down,SJP-CRD)光谱实验装置,利用该装置和原有的激光诱导荧光装置开展若干含硅小分子(Si2、r-Si4、SiC2以及l-Si2C
金纳米团簇是一类由有机配体保护的具有精确结构的金催化剂,可以在原子尺度上深入探究催化剂结构和性质之间的关系,为研究小分子活化等反应的催化机理提供理论基础。本论文主要研究了不同结构和尺寸的金纳米团簇对催化转化CO_2和吡咯烷氧化等催化反应过程的调控和影响,实验结合理论计算,揭示了金纳米团簇控制反应过程的催化机制。主要研究内容如下:1.研究了Au_9(PPh_3)_8(NO_3)_3、[Au_(11)
过渡金属氢化物在金属有机化学中一直占据着重要地位,因其优异的催化性能被广泛应用于有机合成,制药工业,能量转存等领域。尤其是兼具来源广泛、成本低廉的廉价金属氢化物更是备受科学家们的关注。近年来,金属氢化物在氮气还原中的应用越来越引起化学工作者们的兴趣。空气中的氮气是最为理想的氮源,但由于氮氮三键的键能较高,致使这一理想氮源难以被人们高效利用。目前常见的固氮方法有Haber-Bosch法工业法。然而H
共价有机框架(COFs)作为一类新型多孔晶态聚合物,具有有序的孔道结构、较大的比表面积以及易功能化等特点,并能够有效应用于催化、传感、分离及光电等领域,因此受到化学家们的广泛关注。然而,三维(3D)COFs材料却研究很少,其主要难点在于结晶和结构表征。3D COFs因具有开放活性位点、有效的空间限域效应等特点,它在诸多研究领域具有潜在应用前景。因此,设计合成具有新颖拓扑结构和功能的3D COFs材
本文结合非线性分析和数值分析等理论推导,以及最优化方法,有限元方法和分子模拟等数值方法,分别对固体晶体与向列相液晶这两类常见材料中的缺陷问题进行了建模,分析和模拟,旨在研究两类材料中的缺陷以及平衡状态之间的关系.对于材料缺陷的研究可以帮助我们更好地理解和预测各类自然和人工材料的性质,并对它们加以利用,改进和开发,设计具有所需性质的新材料.对于固体晶体缺陷问题,我们采用原子/连续耦合方法研究了零温度