【摘 要】
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有机太阳能电池具有机械柔韧性、轻便和可卷对卷加工等优势,广泛应用于可穿戴以及可拉伸器件等应用场景中。随着新材料的合成、薄膜形貌以及器件结构的优化,目前,有机太阳能电池的效率已经超过19%。但是,高效的有机太阳能电池主要由结晶性较强的聚合物小分子体系所组成,其机械拉伸性较差,一般在10%以内。随着电子皮肤、电子织物以及与人体皮肤和关节集成的传感器的快速发展,这一类新型的应用场景需要太阳能供能器件能够
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有机太阳能电池具有机械柔韧性、轻便和可卷对卷加工等优势,广泛应用于可穿戴以及可拉伸器件等应用场景中。随着新材料的合成、薄膜形貌以及器件结构的优化,目前,有机太阳能电池的效率已经超过19%。但是,高效的有机太阳能电池主要由结晶性较强的聚合物小分子体系所组成,其机械拉伸性较差,一般在10%以内。随着电子皮肤、电子织物以及与人体皮肤和关节集成的传感器的快速发展,这一类新型的应用场景需要太阳能供能器件能够承受高达40%的机械拉伸性。为了适应这一类新型的应用场景,需要制备出同时具备高效率和高机械拉伸性的本征可拉伸有机太阳能电池。基于此,本论文围绕高效本征可拉伸有机太阳能电池,从添加剂引入、三元组分策略、活性层交联以及分子结构设计等不同角度进行研究。主要工作如下:（1）通过在活性层薄膜中引入柔性聚合物链段聚二甲基硅氧烷（PDMS）,可以显著地提高其机械拉伸性。在基于PTB7-Th:IEICO-4F体系中加入适当的PDMS添加剂,其机械拉伸性从5%提高到20%,并且没有损失其光电性能。此外,为了实现有机太阳能电池各个功能层之间的紧密堆叠,在空穴传输层中加入电子胶水山梨醇来增强其与活性层的界面粘附性。最终,基于PTB7-Th:IEICO-4F的本征可拉伸有机太阳能电池具有高达10.08%的效率,和硬基板上所制备出的器件效率非常接近。此外,该本征可拉伸有机太阳能电池具有超柔、可拉伸以及较高的机械强度。在2 mm弯曲半径下循环300次,器件效率可以保持不变,即使在20%的拉伸应变情况下,器件依然可以维持其初始效率的86.7%。（2）通过在经典高效PM6:Y6体系中加入第三组份聚合物受体N2200,能够同时提高其机械拉伸性以及光伏效率。比如,10%N2200的引入能够使得器件的效率从15.11%提升到15.68%。同时,在20%N2200加入量情况下,活性层薄膜的机械拉伸性从2.6%提高到18.4%。聚合物受体的引入,一方面增加了聚合物给体PM6和受体N2200之间的分子链缠绕,同时也降低了脆性小分子Y6的含量。并且,由于N2200和Y6具有较好的互溶性,N2200的加入还可以抑制小分子的结晶。所制备出的本征可拉伸有机太阳能电池即使在20%的拉伸应变情况下依然可以保持80%的效率。并且在15%的拉伸应变下循环1000次之后,器件依然可以维持其初始效率的67%。（3）在PM6:Y6体系中,引入含有叠氮基团的可交联小分子2,6-双（4-叠氮苯亚甲基）环己酮（BAC）,实现了对PM6给体材料的三维交联,可以将活性层的机械拉伸性从4.5%提高到18.0%,并且其韧性从0.8 MJ/m~3提升到6.9 MJ/m~3。其中,交联密度对活性层薄膜的拉伸性以及韧性具有较大的影响,而交联密度可以通过调控交联剂浓度以及交联时间来控制。最终所制备出的本征可拉伸有机太阳能电池具有13.41%的效率,在20%的拉伸应变下可以维持其80%的效率。更重要的是活性层薄膜的交联能够有效地抑制小分子受体在光热作用下的过度聚集,从而稳定活性层薄膜的形貌,提高器件的稳定性。（4）为了进一步适应可穿戴以及可拉伸电子器件的应用场景,需要器件能够承受高达40%以上的机械拉伸性,并且具有良好的光电性能。通过对活性层材料的分子结构进行设计,最终可以实现高效以及高机械拉伸性的本征可拉伸有机太阳能电池。首先,相比于传统平面刚性主链的聚合物给体来说（比如PM6拉伸性只有25.0%）,具有扭曲分子主链的聚合物给体PNTB6-Cl可以实现高达66.8%的拉伸性。其次,新合成了小分子受体BTP-Si4,相比经典Y6受体具有更长的烷基侧链,能够有效地抑制过度聚集。并且活性层薄膜的形貌从长程有序转变为短程有序,有利于薄膜机械性能的提升。基于PNTB6-Cl:BTP-Si4的活性层薄膜实现了高达56.3%的机械拉伸性,远远高于PM6:Y6体系（2.9%拉伸性）,同时该器件依然具有16.30%的高效率。最终制备出的本征可拉伸有机太阳能电池在20%的拉伸应变情况下,其效率可以保持不变,即使在60%的拉伸应变情况下,器件依然可以维持其初始效率的82%。
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