【摘 要】
:
作为遗传信息载体的DNA是分子量可精确调控和人工设计合成的大分子。基于序列结合特异性和可编程性,DNA可以驱动金纳米粒子(AuNPs)的组装。有关DNA功能化AuNPs(DNA-AuNPs)体系的研究不仅使动态DNA纳米器件的多功能设计和制造成为可能,更推动了纳米技术领域的发展。本论文以DNA-AuNPs体系为对象,系统地研究包括盐溶液种类、盐浓度的变化和pH值对DNA和AuNPs之间的相互作用的
【基金项目】
:
国家自然科学基金(52073276); 长春市科技发展计划(21ZY07); 吉林省科技发展计划(20200501005GX);
论文部分内容阅读
作为遗传信息载体的DNA是分子量可精确调控和人工设计合成的大分子。基于序列结合特异性和可编程性,DNA可以驱动金纳米粒子(AuNPs)的组装。有关DNA功能化AuNPs(DNA-AuNPs)体系的研究不仅使动态DNA纳米器件的多功能设计和制造成为可能,更推动了纳米技术领域的发展。本论文以DNA-AuNPs体系为对象,系统地研究包括盐溶液种类、盐浓度的变化和pH值对DNA和AuNPs之间的相互作用的影响,进而制备稳定的DNA-AuNPs复合体,并应用于构建分子机器和模拟化学反应。随后构建了处于临界逾渗状态的DNA-AuNPs聚集体,并通过电场调控了 DNA-AuNPs的组装行为。具体内容和结果如下:1.DNA-AuNPs相互作用的调控及其稳定性研究聚腺嘌呤(polyA)-DNA功能化的AuNPs(polyA-DNA-AuNPs)的稳定性限制了它在构建DNA分子机器中的应用。A碱基环上的胺基和氮原子与AuNPs具有强烈的非共价相互作用,通过替换AuNPs上的封端剂柠檬酸根,A碱基可以吸附到AuNPs表面。研究了不同种类、不同浓度的盐和pH对polyA-DNA-AuNPs稳定性的影响,并利用稳定的polyA-DNA-AuNPs构建DNA分子机器。研究发现,由于静电和多种相互作用的协调作用,高盐浓度和低pH值有利于提高polyA-DNA-AuNPs的稳定性。当催化链浓度为50 nM时,在pH 3.0的溶液中制备的A9-DNA-AuNPs稳定性高,由其构成的polyA-DNA分子机器运行效率最佳。2.基于桥型DNA驱动AuNPs的组装模拟化学反应的研究构建了一种桥型DNA驱动的AuNPs组装,用于模拟一步和多步化学反应。在桥型DNA模拟的一步反应中,通过改变AuNPs上两种接枝DNA的比例以及AuNPs和桥型DNA的比例,研究了一步反应的反应速率。通过DNA立足点(toehold)长度,研究了其对多步反应速率的影响。研究结果表明,在一步反应中,当AuNPs和桥型DNA的比例为1:10时,桥型DNA驱动的两种类型的DNA分别修饰AuNPs的组装模拟一步反应的反应速率最快。只需要六个碱基即可触发桥型DNA驱动的toehold链替换反应,并且当toehold-2的长度与toehold-1长度的差值大于等于1时,桥型DNA驱动的AuNPs组装可以用来模拟多步反应。3.DNA-AuNPs组装及其结构的电场调控提出了一种电场调节的DNA-AuNPs组装的策略。将DNA-AuNPs作为基元结构,构建处于临界逾渗状态的DNA-AuNPs聚集体,然后通过对电压和频率的调节,使其形成超晶格结构。研究表明,在4V交变电压(极板间距1mm)和300 kHz的电场作用下,处于临界逾渗状态的DNA-AuNPs无序聚集体可以进一步组装成有序的超晶格,成功实现了 DNA-AuNPs从无序聚集体到有序超晶格的转变。本论文工作加深了人们对DNA与AuNPs相互作用的认识,丰富了稳定的DNA与AuNPs复合体及其组装的制备方法和调控手段。
其他文献
质子交换膜燃料电池(PEMFC)的推广和应用,将非常有利于实现碳达峰和碳中和目标。降低质子交换膜燃料电池的成本并解决相关的技术的瓶颈问题,是其大规模商业化的必经之路。电极反应界面特性对质子交换膜燃料电池的性能有着极大的影响。本论文围绕着不同尺度电极界面上的催化剂利用率、传质构效关系等问题开展研究,并取得以下进展:(1)通过在热解型过渡金属氮碳(M-N-C)催化剂表面构建亲质子环境,提升其氧还原反应
<正>2019年12月,为配合基本建设,长沙市文物考古研究所对湖南省长沙市岳麓区坪塘街道连山村建设项目所在区域进行了考古勘探,对发现的一座砖室墓(编号2019CYYM1,以下简称M1)进行了抢救性发掘(图一)。墓葬东距湘江干流约1.2公里,地形为南方地区典型的低矮丘陵,2012年以来此区域曾多次发现战国至明清时期墓葬[1]。此墓发现时虽局部被破坏,
上海浦东足球场钢结构屋盖采用了创新的中置压环轮辐式张拉结构体系。本文阐述钢结构屋盖施工技术路线、竖向控制支架设置与卸载、构件现场拼装、大跨度钢结构吊装的相关施工技术,并为类似大跨度索承网格钢结构屋盖安装的施工方案提供参考。
流场在高分子材料加工中扮演着十分重要的角色。对于半结晶聚合物,加工流场的类型、强度和分布对其结晶过程和制品的形态影响显著。阐明半结晶聚合物在流场下的链动力学和结晶行为,具有重要的基础研究价值,对生产实践也具有重要的指导意义。研究聚合物熔体流场诱导结晶(flow induced crystallization,FIC)对优化加工方法(如混炼、挤出和注塑成型),控制产品性能至关重要。在强流场下,高度取
免疫疗法在癌症治疗领域中占据着越来越重要的地位。在癌症治疗中,固有免疫的激活不仅可以直接通过调动固有免疫细胞行使免疫杀伤效应,更是起着激活获得性免疫响应的重要作用。干扰素基因刺激因子(Stimulator of interferon genes,STING)是一种位于胞质内质网(Endoplasmic reticulum,ER)上的模式识别受体(Pattern recognition recept
以宝坪高速公路青石岭隧道右洞进口高陡岩石边仰坡为研究对象,在地质调查和室内强度试验的基础上,基于Hoek-Brown经验强度准则,采用强度折减法对现状边坡的稳定性进行反演分析,以获得边坡岩体强度参数,为设计合理的边坡支护方案奠定基础。以清方后的坡型作为输入坡型,采用锚索SNS主动防护网的设计方案,最后对治理后的边坡稳定性进行了分析评价。工程应用表明,锚索SNS主动防护网具有良好的破碎岩质边坡加固效
聚合物泡沫材料是一种以聚合物基体为连续相,气体为分散相的多孔复合材料。这类材料的制备过程主要是通过将气体引入软化或熔融的聚合物中,进行发泡并固化定型以得到稳定的多孔结构。聚合物泡沫具有轻质、比强度高、隔热、隔音、绝缘、抗冲击性能好等优点,被广泛用于风电、轨道交通、航空航天、电子电器等领域。现如今,使用超临界二氧化碳(sc-CO2)发泡工艺制备聚合物泡沫材料受到广泛关注。sc-CO2作为一种理想的物
纯有机室温磷光材料因其在传感、成像、信息加密和电致发光领域的应用潜力而受到广泛的关注。但是因为纯有机室温磷光材料自旋轨道耦合效应弱带来系间窜越速率慢,三线态激子寿命长,易发生非辐射失活,所以目前多数纯有机室温磷光材料的研究都集中在能够有效抑制分子运动,隔绝环境中的水汽与氧气影响的小分子晶态材料上。然而分子晶体的可控制备困难、加工性差且磷光对分子的堆积方式与结晶程度依赖性高,当转化为更为实用的无定形
沥青混合料是一种集料颗粒占体积主导并同时表现出明显时温依赖性的颗粒路面材料,从颗粒物质角度认识和理解沥青混合料,是接近和阐释沥青混合料物质属性和行为特性的根本基础。本文旨在基于非晶态物质及其玻璃化转变、Jamming转变模型和颗粒物质理论,揭示沥青路面材料的颗粒物质属性。文章介绍了颗粒路面材料的概念和内涵,阐释了沥青混合料的颗粒物质属性,综述了颗粒路面材料的研究进展,凝练了颗粒路面材料的四大基本特
细菌生物被膜的形成是引发大多数临床性感染的主要原因之一。目前临床上主要利用抗生素对抗生物被膜。然而,生物被膜对抗生素表现出高耐药性,需要大剂量的抗生素来治疗,这样不仅会加速耐药细菌的产生,同时会对人体产生毒副作用。随着纳米技术的发展,研究发现纳米粒子能够穿过生理和生物被膜屏障,有效杀死生物被膜内的细菌并破坏生物被膜,而纳米粒子在生物被膜内的渗透和富集能力决定了其治疗生物被膜的最终效果。因此,理解纳