在消除PM和NO_x反应中活性氧的作用机制研究

来源 :广州大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:zhchbetty
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
柴油车尾气中由于碳烟颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)的排放量大并且难以去除,对环境和人体健康造成严重的危害。本研究对铈锆固溶体和镧钴钙钛矿两大催化剂体系进行改性,研究改性元素对同时去除PM和NOx活性的影响,并初步探究催化剂的活性氧和氧空位与催化活性之间的关系。研究的主要内容包括:1)铈锆固溶体催化剂体系,以Ce0.7Zr0.3O2为基体,采用Li、Na和K进行掺杂改性;2)镧钴钙钛矿催化剂体系,以LaCoO3和LaCo0.5Ni0.5O3为基体,采用Li、Na、K、Mn进行部分取代。改性后的催化剂,通过程序升温氧化(TPO)考察掺杂元素对催化活性的影响,并结合氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、X-射线衍射仪(XRD)、傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)、比表面积(BET)、X-射线光电子能谱仪(XPS)表征研究改性元素对催化剂表面活性氧的影响,初步探究表面活性氧、氧空位与催化活性的关系。经过研究得出了以下结论:1)Ce0.7Zr0.3O2催化剂最佳的制备方法和条件为溶胶凝胶法,600℃焙烧6h。采用Li、Na和K掺杂Ce0.7Zr0.3O2催化剂,发现铈锆固溶体的催化活性与掺杂元素的种类和掺杂量有关。不同掺杂元素催化剂的活性顺序为:0.15K-CZ>0.15Na-CZ> CZ>0.15Li-CZ;不同掺杂量催化剂的活性顺序为:0.15K-CZ>0.25K-CZ>>CZ,结果表明0.15K-CZ的催化活性最佳,其起燃温度(Ti)、最大燃烧速率温度(Tm)和NOx的转化率(C[NOx])分别为270℃、365℃和49.1%。实验发现,铈锆固溶体催化活性的提高是超氧离子O2-含量的增大和晶格氧离子O2-流动的共同作用结果。2)LaCoO3催化剂最佳的制备方法和条件为络合燃烧法,700℃焙烧5h。采用Li、Na、K分别对LaCoO3和LaCo0.5Ni0.5O3催化剂进行A位部分取代,K取代LaCoO3后的催化活性较好,La0.8K0.2CoO3的Ti、Tm和C[NOx]分别为345℃、440℃和83.12%;Na和K部分取代的LaCo0.5Ni0.5O3催化活性有所提高,Li取代后的活性稍差,其中La0.7K0.3Co0.5Ni0.5O3的Ti、Tm和C[NOx]分别为259℃、341℃和99.14%。3)K和Mn同时取代LaCoO3后,La0.8K0.2CoyMn1-yO3(y=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5)的催化剂活性明显提高,La0.8K0.2Co0.7Mn0.0.3O3的催化活性最好,催化PM燃烧的Ti、Tm和C[NOx]分别为297℃、343℃和97.69%。选取La0.8K0.2Co0.7Mn0.3O3、La0.8K0.2CoO3和LaCoO3催化剂进行H2-TPR和XPS表征考察活性氧物种与催化活性的关系,结果表明催化PM和NOx同时去除的活性与超氧离子O2-的含量有关。4)通过对xK-CZ和La1-xKxCo1-yMnyO3催化剂进行TPO活性评价和H2-TPR、XPS表征,分析活性氧物种及氧空位的含量与催化活性之间的关系,结果表明改性后催化剂可形成较多的氧空位,活性氧物种通过在氧空位的流动过程中得失电子实现氧物种间的相互转化;Ce-Zr-O和La-Co-O催化剂的催化活性的提高是活性氧和氧空位共同作用的结果。
其他文献
目的研究黄芪对小鼠的利尿作用机制,筛选黄芪利尿作用的有效组分。方法采用小鼠代谢笼法,测定盐水负荷的小鼠给药4 h尿量,并测定尿液离子及血液和肾脏Na+-K+-ATP酶的活力。结
随着网络技术的不断发展,各大新闻网站之间的竞争越来越激烈。为了打造品牌提升竞争力,网站适时抓住网民对新闻信息在深度和广度上的需求,推出了网络专题报道。如今,网络专题报道
随着后工业社会的到来,社会关注度的转变,企业作为社会的重要的主体之一,对于自身形象塑造的重视程度越来越高。企业形象主要通过三个方面进行塑造其中包括:理念形象、行为形
近年来,我国高校就业形势严峻,很多中医药类大学生遭遇就业瓶颈,就业率呈下降趋势。文章通过探讨大学生面向基层就业并扎根基层,以期解决大学生就业难题。
<正> 觽螺科(Hydrobiidae)秋吉螺属(Akiyoshia Kuroda et Habe)原产于日本,是栖息于地下水和石灰岩洞中的极微小的螺类。刘月英、王耀先曾于1965年在云南西双版纳傣族自治州
期刊
本研究来源于安徽省科技计划项目——《百村千幢保护利用工程关键技术与示范研究》的子课题。研究针对新农村建设背景下徽州古村落的保护利用技术手段的缺失,选择典型徽州村
采用微波-等离子体催化氧化技术对煤制乙二醇生化尾水进行了深度氧化实验研究,实验考察了不同方法、等离子体投加量、催化剂投加量及反应时间对生化尾水的COD、UV254及UV410
[目的]制备10%二卤代吡唑酰胺与2%甲维盐悬乳剂。[方法]通过复配筛选法得到10%二卤代吡唑酰胺与2%甲维盐悬乳剂的增效配方。[结果]二卤代吡唑酰胺20%,黄原胶0.1%,L100 6%制得
目的通过临床病例资料分析探讨类风湿关节炎(RA)患者骨质疏松(OP)的发生情况及其危险因素。方法选取2012-01~2013-12期间东莞市人民医院门诊和住院的100例类风湿关节炎患者作
<正> 一九八九年十二月在海南岛进行热带雨林淡水贝类资源考察时,采得一批标本,经鉴定发现我国黑螺科一新纪录——微刻川蜷。现报道如下: 微刻川蜷Brotia microsculpta Brand
期刊