华北地区与青藏高原过氧乙酰硝酸酯(PAN)的观测研究

来源 :中国气象科学研究院 | 被引量 : 7次 | 上传用户:gudujian123456
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大气光化学污染是区域大气污染研究领域的一个重要问题。作为大气光化学污染物之一,过氧乙酰硝酸酯(化学式CH3COO2NO2,简称PAN)对植物生长、人体健康具有较大危害。PAN在低温下寿命明显增长,能进行长距离输送并通过热分解反应生成NO2,对全球氮氧化物浓度分布具有一定影响。为研究我国华北地区与青藏高原地区PAN浓度水平与变化特征,本论文使用PAN-GC分析仪,分别在北京城区中国气象局科技大楼、上甸子区域大气本底观测站、天津市武清区气象局与青藏高原中科院纳木错观测站对PAN浓度进行了观测。针对不同站点仪器的工作状态的不同,分别使用两种数据订正方法对PAN浓度进行了订正。订正结果显示,数据的有效性良好,PAN在各站点的观测结果在一定程度上反映区域光化学污染状况,其变化特征与气象气候条件、大气化学条件具有密切联系。实验结果表明,北京地区1月25日至3月22日、天津市武清区12月14日至12月31日,PAN平均浓度分别为0.70ppb、0.20ppb。2011年1月、2月、3月上甸子本底站PAN月平均浓度分别为0.33ppb、0.59ppb、0.63ppb。华北地区观测结果表明,PAN与其相关的光化学污染物在冬季白天仍然能够生成并达到一定浓度。在这一季节,大气边界层经常表现为稳定的层结状态,不利于污染物的扩散,因此PAN与一次污染物均能大量积累,而此时人为排放的大量NO能与O3迅速反应,使O3浓度下降到较低水平,导致PAN与O3相关性较弱。上甸子本底站春季PAN平均浓度高于冬季,表明在温暖季节,光化学污染对华北地区的影响应该更为严重。在冬季气温较低的情况下,富含PAN的气团可经过一定距离的输送,造成区域性的影响。根据分析,上甸子本底站夏季PAN浓度日变化曲线呈现二次上升的特征,这一污染特征与西南气流输送的污染物具有密切关系。由于不同季节的输送条件与温度均有所不同,因此上甸子本底站PAN浓度的日变化特征在不同季节也不相同。根据青藏高原地区2011年与2012年的观测结果,在2011年夏季观测期间,不同时间段PAN平均浓度在0.23-0.90ppb范围内变化。在整个观测期间内,PAN与O3呈现良好的正相关关系,表明两者的变化趋势一致,但在不同时间段内,PAN-O3相关系数与浓度比值均出现一定差别。2012年夏季观测期间,PAN平均浓度为0.44ppb。背景环流形势对PAN与O3浓度变化具有较大影响,对当地气象条件进行分析可知,夏季青藏高原受到季风影响,主导气流为从南亚地区近地面爬升至高原的南来气流,因此来自南亚地区的污染物输送到高原地区,能够显著影响高原地区污染物浓度水平。在这种情况下,PAN的浓度相对于其他来向气团影响时要更高,表明南亚地区污染输送是青藏高原PAN的一个重要来源。然而,更多的证据表明,高原地区的PAN极有可能不只一个来源,高空下沉的气团同样能够带来丰富的PAN,而这一物理过程对O3浓度上升的具有更显著的贡献。2012年观测期间,PAN与O3浓度在上午8-10时迅速上升,与浓度上升过程对应的是近地面风速的迅速上升与高低层风速差值的迅速下降,表明边界层中低层发生较强的垂直混合,这一垂直混合能够使高层的PAN与O3向下输送,而南亚夏季风的爆发会对每日的垂直混合过程具有重要的影响,一方面是持续的季风气流使得夜间青藏高原地区近地面逆温层难以形成,而另一方面,南亚地区近地面污染气团的输送可能对高原上空的PAN具有一定的贡献。在季风气团的影响下,PAN与O3浓度比值会比非季风气团影响时要高,表明此时气团包含相对更多的PAN或更少的O3
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