稀土金属负载粉煤灰合成沸石的制备及其吸附氟离子的研究

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粉煤灰是由煤在热电厂中燃烧后通过烟道排出再经吸收器收集起来的呈灰到黑色的固体废物,我国是对煤炭需求量很大的国家,煤的用量大,所产出的粉煤灰废料随之增多,导致大量的粉煤灰堆积无法被充分的利用。储存粉煤灰时会占用农田,污染空气,侵蚀和污染土壤等对环境造成破坏。但粉煤灰也是一种工业原料,具有一定的可利用性。为了充分利用粉煤灰,本文应用具有较高活性的粉煤灰原料合成沸石材料,并应用合成后的产物去除含氟水的研究,并探讨了其可行性。(1)本文采用碱熔融-水热法进行沸石的合成,在水热合成法之前加入与碱混合高温煅烧步骤,用碱将粉煤灰充分熔融,提高粉煤灰的活性,使其原有晶相更易转化为沸石晶相,并减短水热合成时间。氟的来源很广泛,氟的危害巨大,并且不易去除,本文应用合成后的沸石具有吸附的性能去除水中氟离子,与其他方法相比,具有吸附量大、可再生利用和去除率高等优点。(2)本实验通过单因素实验,对可能影响合成沸石的条件进行筛选,主要是灰碱比、熔融温度、煅烧时间、晶化时间、晶化温度,筛选的同时确定了影响合成的主要因素和水平数,做单因素实验是为响应曲面实验做准备,为响应曲面实验提供一个合理的数据范围。针对单因素实验结果,进行响应曲面实验设计分析,对预测影响最佳除氟效果的条件因素,得出最优合成条件为:灰碱比1:2,熔融温度570℃,煅烧时间为2h,晶化时间为8h,此条件下对氟离子的去除率最高为63.04%。之后对最优条件验证,进行3次重复实验,去除率的平均值为60.06%,与预测值比相差2.98%,表明模型的预测效果好。(3)本实验对合成后的产品进行载锆改性,选取易于控制的合成条件合成此次实验的沸石样品,目的是探讨负载后样品对氟离子的吸附性能,将稀土金属锆作为负载剂,研究了负载剂的浓度和负载次数对负载效果的影响,结果表明最佳负载效果为负载4次每次12h,负载剂浓度为8g/L,此条件下对氟离子的最佳去除率为58.46%,与未进行负载的合成样品的去除率(53.04%)相比有所提高。实验还对合成沸石的再生问题进行探讨,以NaOH溶液作为再生剂,探究再生剂浓度和再生次数对吸附氟离子效果的影响。
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