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太阳能电池能够将太阳能转化为电能,是解决当前日益严峻的能源问题和环境问题的有效途径。高效、低廉和稳定的光伏材料的设计和制备是实现高性能太阳能电池制备的关键。有机铅卤钙钛矿光吸收材料以其可调的窄带隙、高的光吸收系数、低的光生激子结合能、高的载流子迁移率以及长的平衡载流子扩散距离等优点,在世界范围内迅速掀起钙钛矿太阳能电池研究热潮。作为钙钛矿太阳能电池中的光吸收材料,钙钛矿薄膜不仅要吸收太阳光,还要完成光生载流子的分离和传输。因此,制备高质量的钙钛矿薄膜对提高太阳能电池器件性能尤为重要。然而,在早期钙钛矿太阳能电池研究中,钙钛矿光吸收层的薄膜质量一直是制约电池器件性能的关键因素。因而控制制备高结晶度、大晶粒尺寸、高表面覆盖,无孔纯相钙钛矿薄膜成为本研究领域的热点。本文紧跟国际发展前沿,从钙钛矿薄膜生长、形貌调控角度出发,深入探讨了钙钛矿薄膜制备中的工艺条件和PbI2前驱体微结构和结晶,以及高载流子迁移率的BaSnO3新型电子传输材料对钙钛矿薄膜质量以及光伏性能的影响。最终,通过薄膜形貌和质量的调控以及电子传输层的优化实现太阳能电池光电转换效率（PCE）提升,为以后高性能太阳能电池器件制备和机理研究提供基础。本文主要完成了以下四方面的工作:（1）基于两步浸泡法工艺,通过在CH3NH3I（MAI）溶液中加入极性溶剂DMF,成功实现钙钛矿薄膜生长和形貌调控,可控制备高质量的CH3NH3PbI3（MAPbI3）薄膜。极性溶剂DMF的加入能够“活化”PbI2前驱体,实现致密PbI2前驱体快速转化,获得表面均匀、无“针孔”、无PbI2残留的MAPbI3薄膜。控制DMF的加入量和浸泡反应时间能够有效调控制备的MAPbI3薄膜生长和表面形貌。同时,阐述了极性溶剂协助制备MAPbI3薄膜的溶解-再结晶作用机理。1%DMF添加和2 min浸泡时间制备出无PbI2残留,大晶体尺寸和完全表面覆盖的高质量MAPbI3薄膜。相比无DMF添加制备的器件,DMF协助制备的钙钛矿太阳能电池的最优PCE提升近42%。（2）为了进一步实现MAPbI3薄膜形貌调控和可控制备,基于两步旋涂制备工艺,通过聚合物P（VDF-TrFE）添加剂的加入,调控钙钛矿薄膜的表面形貌和结晶性。聚合物P（VDF-TrFE）的添加可以有效钝化PbI2的结晶和调控PbI2薄膜的表面微结构,获得低结晶带有表面“微孔”结构PbI2前驱体。此PbI2前驱体可以完全转化为MAPbI3,可控制备具有大的晶体尺寸、互联的晶体结构、高的结晶性以及表面均匀无孔的高质量MAPbI3薄膜。1.0 mg/mL P（VDF-TrFE）添加制备的MAPbI3具有明显增加的载流子寿命,载流寿命从37.3 ns（未添加P（VDF-TrFE））增加到60.6 ns（添加P（VDF-TrFE））;时间分辨荧光（TR-PL）衰变光谱研究还表明P（VDF-TrFE）添加制备的MAPbI3薄膜还具有更有效的界面电荷分离和提取特性。基于P（VDF-TrFE）添加制备的最优钙钛矿太阳电池的PCE达到13.24%,并可获得12.83%稳态功率输出。（3）除了以上策略,采用简单的未退火湿PbI2（w-PbI2）薄膜作为制备MAPbI3的前驱体,可以实现高质量钙钛矿薄膜简便快速和可控制备,组装的钙钛矿太阳能电池的PCE提升到15.49%,稳态功率输出可达到15.08%。湿PbI2前驱体制备高质量MAPbI3薄膜的作用机理可解释为:由于MAI对Pb2+的亲合能力大于湿w-PbI2前驱体中残留的DMF溶剂分子,因此可以实现MAI快速原位取代DMF溶剂分子,组装成MAPbI3。这种原位取代反应不仅实现了PbI2快速完全转化,还很好的保留了PbI2前驱体均匀的表面形貌,从而实现MAPbI3薄膜的控制制备。同时,相比传统紧密的干PbI2（c-PbI2）前驱体,w-PbI2前驱体制备的MAPbI3薄膜具有高的结晶性、大的光吸收、完全PbI2转化以及均匀平整的表面。此外,TR-PL衰变光谱研究表明w-PbI2前驱体制备MAPbI3具有长的慢衰变寿命（76.4 ns）,说明其具有低的载流子非辐射复合,对应于高的薄膜质量。（4）为制备高性能钙钛矿太阳能电池,设计和成功合成了分散性良好的BaSnO3（BSO）纳米颗粒替代传统TiO2电子传输材料,此BSO纳米颗粒首次被单独用作平面钙钛矿太阳能电池的电子传输层。BSO为间接带隙半导体,具有合适的能带结构、高的电荷载流子迁移率以及低的紫外光催化活性。研究表明FTO衬底高的BSO纳米颗粒覆盖和合适的BSO层厚度是获得高性能BSO基太阳能电池的关键。FTO衬底高的BSO纳米颗粒覆盖可以有效阻止FTO和钙钛矿光吸收层的接触,减少光电流分路和产生漏电流的几率,增加电池器件的填充因子;合适厚度的BSO纳米颗粒薄层能够有效减小电池器件的串联电阻,获得高的短路电流。与传统的TiO2相比,由于BSO具有稍低的导带位置和高的电荷载流子迁移率,有助于MAPbI3中的光生载流子的注入到BSO的导带和在BSO中快速传输,因此BSO基平面电池器件具有提升的光伏性能。实验中制备的最优TiO2纳米颗粒基平面太阳能电池的PCE为9.36%,而BSO纳米颗粒基电池器件可达到10.96%,据我所知,这是截止目前报道的单独采用BSO作为电子传输层制备的MAPbI3基平面PSCs的最好结果。