功能化有机无机杂化低熔点玻璃的制备及其对加成型液体硅橡胶耐漏电起痕作用的研究

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硅橡胶由于具有优异的耐高低温、憎水及憎水迁移性等性能,逐渐取代了传统的绝缘材料玻璃和陶瓷。然而,硅橡胶在户外长期运作条件下容易发生漏电起痕破坏。目前无机耐漏电起痕剂因添加量和极性较大在一定程度上降低了硅橡胶的力学性能和憎水性能;常见的有机耐漏电起痕剂虽然有效地改善了硅橡胶的耐漏电起痕性能,但是由于极性基团的引入也降低了硅橡胶的憎水性能。因此,在提高硅橡胶耐漏电起痕性能的同时兼顾其力学性能和憎水性能对硅橡胶的发展具有重要的意义。因此本文首先制备了甲基乙烯基封端的聚苯基倍半硅氧烷低熔点玻璃(Ph LMG),研究其对加成型液体硅橡胶(ALSR)耐漏电起痕性能的影响。其次,制备了含氟聚苯基倍半硅氧烷低熔点玻璃(FPLMG),研究了其对ALSR憎水性能和耐漏电起痕性能的影响。最后将FPLMG和含脲基MQ硅树脂(U-MQ)复配,探讨FPLMG和U-MQ对ALSR耐漏电起痕性能的协同作用。论文的主要研究内容及结果如下:(1)将苯基三乙氧基硅烷(PhTES)、六甲基二硅氧烷(MM)与二乙烯基四甲基二硅氧烷(ViMMVi)在盐酸催化下水解缩聚制备甲基乙烯基封端的聚苯基倍半硅氧烷低熔点玻璃(Ph LMG)。采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、核磁共振氢谱(1H-NMR)、凝胶渗透色谱(GPC)、热重分析(TG)、差示扫描量热分析(DSC)和X射线衍射(XRD)等测试对Ph LMG进行表征,研究不同封端剂含量的PhLMG对ALSR力学性能和耐漏电起痕性能的影响。研究发现,随着封端剂含量的增加,Ph LMG的硅羟基含量降低甚至消失,分子量和热稳定性能有所降低。PhLMG可以提高ALSR的耐漏电起痕性能和力学性能。当封端剂(MM和ViMMVi混合物)与PhTES摩尔比为0.05时,ALSR/PhLMG的耐漏电起痕性能最佳。(2)采用盐酸催化溶胶凝胶法将PhTES、乙烯基三乙氧基硅烷(ViTES)和十三氟辛烷基三乙氧基硅烷(FAS)共聚制备了含氟聚苯基倍半硅氧烷低熔点玻璃(FPLMG)。采用FTIR、1H-NMR、GPC、TG、DSC和XRD对其表征,研究不同FAS用量的FPLMG对ALSR力学性能、憎水性能、热稳定性能和耐漏电起痕性能的影响。结果表明,FPLMG为无定型梯形结构,随着FAS用量的增加,FPLMG的分子量和玻璃化转变温度增加,热稳定性能降低。FPLMG可以有效提高ALSR的耐漏电起痕性能和憎水性能,但耐电蚀损性能有待提高。当FAS用量为5.7 mol%时,ALSR/FPLMG平行试样通过了漏电起痕试验6 h。TG和TG-FTIR表明,当FAS用量较低时,FPLMG在ALSR表面形成致密的保护层,ALSR主要降解方式为侧链的断键和主链的热降解;当FAS用量过高时,FPLMG在ALSR表面形成的保护层破裂,ALSR降解方式为侧基的氧化降解及主链的热降解。此外,随着FAS用量的增加,ALSR/FPLMG的憎水性能提高。(3)将FPLMG和U-MQ复配应用到ALSR中,探究FPLMG和U-MQ对ALSR耐漏电起痕性能的影响。研究发现,FPLMG和U-MQ对提高ALSR耐漏电起痕性能具有显著的协同作用。当添加2 phr FPLMG和1 phr U-MQ时,ALSR/FPLMG/U-MQ达到了耐漏电起痕1A 4.5级标准,且电蚀损从ALSR的2.5%、ALSR/FPLMG的3.0%和ALSR/U-MQ的2.0%降低至0.2%。TG和TG-FTIR表明,FPLMG和U-MQ可以有效地延缓ALSR侧基氧化降解和抑制主链的热降解。锥形量热和低温等离子体处理测试表明,FPLMG和U-MQ对ALSR的阻燃和耐低温等离子体辐照具有很好的协同作用。
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