含吡啶废水的强化电化学处理及其降解机理研究

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:ashwing
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随着全球工业化进程的不断加快,排放的工业有机废水对环境造成了严重的污染。其中含吡啶废水因其“三致”(致癌、致畸、致突变)特性更是对生态环境和人体健康造成巨大威胁。电化学法具有去除效率高、处理设备简单、环境友好等优点,从而受到广泛关注。然而,目前的电化学技术存在能耗高和电流效率低等缺点。因此,为克服上述缺点优化传统的电化学体系是十分必要的。本研究建立了一个铁网强化的电化学体系,对含吡啶废水进行处理,通过改变电流密度等影响因素,获得最优的运行条件并得到各影响因素对吡啶降解效果的影响。利用响应曲面法对电流密度、极板间距和NaCl浓度三个影响因子进行了条件优化,并在最优运行条件下对反应机理进行了研究。研究结果表明:(1)强化后吡啶的去除率增加了11.3%,而能耗降低了14.2%;(2)采用Ti/RuO2为阳极,Cu-Zn为阴极,吡啶浓度为100 mg/L、电流密度为100 mA/cm2、电解质(NaCl)浓度为10.0 g/L、极板间距为3 cm的实验条件下,经过240 min电解,吡啶的去除率可以达到90.2%;(3)采用Ti/RuO2阳极具有更好的处理效果;增加电流密度、极板间距和NaCl浓度,有利于吡啶的降解;降低溶液初始pH和吡啶浓度,会提高吡啶的去除效率;水体中共存离子NO3-、SO42-、HCO3-和F-对该系统去除吡啶具有抑制作用;(4)以吡啶去除率为响应值,利用响应曲面法优化后得到的最佳运行条件为:电流密度99.45 mA/cm2、极板间距3 cm、NaCl浓度8.78 g/L,在此条件下系统中吡啶的去除率可以达到98.15%;(5)通过对体系中活性氧化物质的检测,证明·OH和有效氯均存在,且有效氯的含量大大超过·OH;高效液相色谱分析结果表明:吡啶发生了开环反应,生成了小分子的有机酸;(6)通过高效液相色谱法检测发现吡啶降解的中间产物主要有反丁烯二酸、顺丁烯二酸、甲酸和丙二酸,同时系统中还检测到硝酸根离子和亚硝酸根离子生成,据此推断出吡啶可能的降解路径为与少量吸附在极板表面的·OH发生矿化作用,同时溶液中的吡啶与Cl2、HClO和ClO2-发生反应并在吡啶的C-N键处开环生成小分子的有机酸。在此过程中,吡啶氮生成NO2-/NO3-并在金属铁的作用下被还原为N2,中间产物进一步矿化成CO2和H2O。
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