超短强激光近年来被广泛用于原子分子及团簇的电离解离动力学以及成像研究中。在飞秒激光的作用下,团簇的多个电子被电离后,团簇内的原子分子在库仑排斥的作用下发生解离以及库仑爆炸,产生的碎片离子的动量中包含激光与团簇的相互作用过程及团簇的结构信息,这可以用来重构团簇解离前的结构以及研究团簇解离动力学过程。结合泵浦探测技术,还可实时追踪团簇解离动力学及其结构超快演化。本论文主要利用飞秒激光诱导电离解离结合冷靶反冲离子动量成像谱仪（COLTRIMS）的多体符合测量,重构了（OCS）2、Bz2Ar、Bz2的立体结构;同时在飞秒尺度上追踪了（N2O）2的三体解离过程,分辨了邻近的中性或带电分子对处于束缚态及解离态的分子离子的影响。首先我们利用冷靶反冲离子动量成像谱仪进行了OCS二聚体的四体库仑爆炸符合测量,确定了该二聚体各种异构体的立体构型。通过分析和筛选OCS二聚体四体解离中的序列解离和协同解离事件,分辨出了不同异构体的贡献;进一步通过比较不同初始结构四体库仑爆炸的模拟动量与实验测量动量,结合遗传算法结构搜寻重构了每个库仑爆炸事件的初始结构,最终确定了非极性S-in、非极性O-in、极性和十字形异构体的立体构型。除了小分子二聚体,我们还把激光诱导库仑爆炸成像方法推广到了包含复杂苯分子的Bz2Ar团簇的结构成像中。通过测量对应的三体库仑爆炸通道,结合理论组量子化学计算得到的8种异构体的构型,确认其结构接近正三角形。同时根据碎片离子的动量反演了Ar原子和Bz分子之间的间距。随后我们在飞秒时间尺度上跟踪了（N2O）2的三体解离动力学过程,并根据这些过程在飞秒尺度上研究了中性和分子离子的邻域效应对处于束缚态及解离态的分子离子的影响。结果表明:邻近粒子的存在可诱导束缚态分子离子的转动激发,邻近离子相比于中性分子,对束缚态离子的转动激发更强;对于处于解离态的分子离子,邻近离子可通过自旋交换效应改变分子电子态的宇称,进而打开孤立分子中禁戒跃迁通道,产生新的解离路径;我们还在飞秒时间尺度上追踪了二聚体解离中产生的N2O与NO+,N2O+与NO分子之间的碰撞过程中亚稳产物N3O2+的形成与裂解。最后,我们还提出了一种实验上利用Ar原子作为探针实现Bz阳离子电荷原位分布测量的方法,并成功把测量到的电荷分布应用于Bz二聚体的结构成像。根据已知的Bz Ar结构,通过测量Bz Ar阳离子库仑爆炸的动能释放,反推出了Bz一价及二价阳离子的电荷分布,进一步,我们将测量得到的电荷分布应用于Bz2的结构重构中,分辨和重构出了T型和PD型二聚体。